【摘 要】
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是将化学能直接转化为电能的一种电化学装置,它具有燃料适应性广、转换效率高以及操作简单等优点,是一种高效利用化石能源的新能源技术。提高SOFC性能的关键是采用高催化活性的电极材料,阳极是SOFC的关键组成部分。传统的阳极材料Ni/YSZ在使用H2作为燃料时可以提供优良的功率输出,然而,当使用复杂碳氢化合物燃料时,阳极表面会形成碳沉积,导致电池性能迅速衰减。为了充分利用S
【基金项目】
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吉林省自然科学基金（20200201514JC）；
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是将化学能直接转化为电能的一种电化学装置,它具有燃料适应性广、转换效率高以及操作简单等优点,是一种高效利用化石能源的新能源技术。提高SOFC性能的关键是采用高催化活性的电极材料,阳极是SOFC的关键组成部分。传统的阳极材料Ni/YSZ在使用H2作为燃料时可以提供优良的功率输出,然而,当使用复杂碳氢化合物燃料时,阳极表面会形成碳沉积,导致电池性能迅速衰减。为了充分利用SOFC的高燃料灵活性,开发能够替代传统阳极材料的新材料成为当前研究热点。SrFeO3-δ基钙钛矿型阳极材料具有较高的氧离子和电子混合电导率,为改进其结构稳定性及电化学性能,本文进行了如下工作:首先,通过固相法在空气中合成了B位掺杂Mo和Nb的Sr Fe0.95-xMoxNb0.05O3-δ（x=0.05、0.10、0.15、0.20）（SFMN）阳极材料。Mo、Nb元素掺杂保持了SFMN材料的相结构稳定性,在还原气氛下仍然具有单一的钙钛矿结构。SFMN样品的热膨胀系数随Mo含量增加呈现减小趋势,其中,Sr Fe0.75Mo0.20Nb0.05O3-δ在100-1000℃间的平均热膨胀系数为15.46×10-6K-1。SFMN样品在空气中的电导率随Mo含量增加而减小,Sr Fe0.90Mo0.05Nb0.05O3-δ样品在500℃时具有最大的电导率93.46 S cm-1;在H2中的电导率随Mo含量增加而增大,Sr Fe0.75Mo0.20Nb0.05O3-δ样品在850℃时的电导率为26.85 S cm-1。SFMN样品在La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ（LSGM）电解质上的界面交流阻抗随Mo含量增加而减小,850℃时Sr Fe0.75Mo0.20Nb0.05O3-δ样品的阻抗值为0.19Ωcm~2。采用Sr Fe0.75Mo0.20Nb0.05O3-δ为阳极,以LSGM电解质支撑的单电池,在H2中峰值功率密度850℃时达到了783 m W cm-2,以CH4为燃料900℃时为335 m W cm-2。其次,我们合成了A位Ce掺杂、B位Nb掺杂的Sr0.95Ce0.05Fe1-xNbxO3-δ（x=0.05、0.10、0.15、0.20）（SCFN）阳极材料。研究结果表明,Ce、Nb元素掺杂增加了SCFN材料的结构稳定性,其在还原气氛下仍然保持了主相钙钛矿结构,尽管SEM照片显示还原气氛下样品表面有未知元素的金属颗粒析出。SCFN样品的热膨胀系数随Nb含量增加而减小,Sr0.95Ce0.05Fe0.75Nb0.20O3-δ在100-1000℃间的平均热膨胀系数为17.89×10-6K-1。SCFN样品的电导率Nb含量增加而减小,Sr0.95Ce0.05Fe0.95Nb0.05O3-δ的电导率在空气和H2中850℃时分别为76.02 S cm-1和2.11 S cm-1。SCFN样品的界面交流阻抗随Nb含量增加而减小,Sr0.95Ce0.05Fe0.75Nb0.20O3-δ阳极材料在LSGM电解质上的850℃时阻抗为0.26Ωcm~2,单电池的峰值功率密度在以H2和CH4作燃料时分别达到了751 m W cm-2和325 m W cm-2,该单电池在H2和CH4中分别运行30 h和20 h,功率曲线无明显衰减,说明其具有良好的短期稳定性及抗积碳性能。
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