杂化钙钛矿甲胺铅碘（CH₃NH₃PbI₃,又称MAPbI₃）在太阳能电池中常用作吸光层,其稳定性直接影响太阳能电池的工作特性。MAPbI₃晶体的结构易受工作环境的湿度影响并造成太阳能电池效率的下降。由于晶体的自由表面比其内部结构更易遭到破坏,研究湿度影响MAPbI₃结构稳定性的关键在于分析水分子与MAPbI₃表面间的相互作用。目前实验研究仅从现象上描述了湿度对MAPbI₃晶体稳定性的影响,并未对界面处两者的相互作用进行深入分析。因此,开展不同湿度下水分子在MAPbI₃表面的吸附规律以及表面形成缺陷时的结构等微观性质的研究,可更好地阐述湿度对MAPbI₃晶体稳定性的影响机理,为避免在实际使用过程中MAPbI₃晶体晶格的破坏提供指导。本文应用分子模拟的方法构建了 MAPbI₃理想晶体系统、[MAI]⁰和[PbI2]⁰表面与水滴的混合系统以及这两种表面对水分子的吸附系统等7个计算模型,分析了MAPbI₃晶体的结构参数,探讨了各表面的亲疏水性、不同湿度下各表面水分子的吸附量以及表面粒子的溶解能垒。首先,本文进行了 MAPbI₃晶体的结构及其结晶过程的研究,以验证模拟中描述MAPbI₃晶体的力场是否合理,分析了在300 K、0.1 MPa下MAPbI₃晶体的理想结构,根据所得结构参数研究了同一温度下前驱盐配比PbI2:MAI为1:2、1:1和2:1的MAPbI₃晶体结晶过程。结果表明,在一定程度上降低前驱盐配比PbI2:MAI将提高MAPbI₃初生晶核的产量。这与实验中获得的规律相符,验证了模拟过程中用来描述MAPbI₃晶体的力场模型具有一定的可靠性。其次,本文进行了[MAI]⁰和[PbI2]⁰表面亲疏水特性的研究,在300 K下分别建立了含有[MAI]⁰和[PbI2]⁰两种电中性表面的MAPbI₃晶体块与方形水滴相接触的混合系统;分析了界面处的主要作用力;研究了水滴在表面上的形态;计算了表面与水分子间形成的接触角。结果表明,水分子与[MAI]⁰表面间的作用力主要存在于Ow-HN（与N原子相连）和Hw-I原子对间,而和[PbI2]⁰表面间的作用力主要存在于OwPb和Hw-I原子对间;[PbI2]⁰表面具有更高的亲水性;水滴与[MAI]⁰表面的接触角为26±2。,这与实验测得接触角的稳定值（27°）相近,验证了混合系统中选用的力场参数的可靠性。最后,本文进行了不同湿度下MAPbI₃晶体表面稳定性的研究,计算了不同湿度下水分子在[MAI]⁰和[PbI2]⁰表面的吸附量以及不同温度下各表面粒子在液态水中的溶解速度,分析了水分子在各表面的等温吸附曲线以及各表面粒子的溶解势垒。结果表明,水分子在[PbI2]⁰表面的吸附符合Langmuir吸附规律,在[MAI]⁰表面的吸附符合BET吸附规律,结合以上结果建议在实际使用过程中应尽量保持相对湿度低于60%;四种粒子的活化能Ea表现出如下关系:Pb原子>MA+离子>I原子（[PbI2]⁰表面）>I原子（[MAI]⁰表面）,因此可预测[MAI]⁰表面更易溶于水,需避免该表面暴露在外。