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在环境催化领域，开发具有高效、绿色的氧化技术一直是十分重要且极具挑战的课题。在众多氧化技术中，活化单过硫酸氢钾(PMS)因能产生具有活性的自由基与非自由基，从而有效降解有机污染物引起了广泛的关注。传统的过渡金属基催化剂由于金属溶出易造成二次污染等原因限制了其实际应用，石墨相氮化碳(g-C3N4)具有廉价易得、无毒性、环境友好、结构稳定等优点，是一种良好的碳材料催化剂，但未改性的g-C3N4材料存在比表面积小，导电性能差，且催化时需外加光源等缺点。本文采用热缩聚法在不同的气体氛围下制备了两种g-C3N4改性材料：负载Fe2O3的O掺杂g-C3N4(Fe2O3/O-C3N4)催化剂，以及Fe、O共掺杂g-C3N4(Fe/O-CN)催化剂。将所制备的催化剂应用于活化PMS去除水中有机染料金橙I(OI)的研究，并对其催化反应机理进行深入探讨。
空气氛围下，热缩聚法将Fe2O3颗粒负载在O掺杂g-C3N4(O-C3N4)基底上，得到的催化剂具有较大的比表面积和良好的电子转移性能。Fe2O3/O-C3N4能有效活化PMS降解OI，其中理论O掺量为1.0的Fe2O3/O-C3N4(Fe2O3/O-C3N4-1.0)样品去除OI的效果最佳。溶液初始pH值为3时，仅15min时间内，Fe2O3/O-C3N4-1.0/PMS体系对OI的去除效率可达到100%。常见阴离子H2PO4-，Cl-，HCO3-以及有机物腐殖酸对该体系的降解效果影响微弱，Fe2O3/O-C3N4-1.0催化剂具有良好的抗离子和有机物干扰的能力，连续循环使用4次后催化活性降低了12.68%，具有较好的可循环使用性和结构稳定性。
在N2氛围下，热缩聚法合成了Fe/O-CN催化剂，掺杂后具有丰富多孔的薄层形貌。与g-C3N4相比，Fe/O-CN的比表面积和孔体积明显提升。Fe/O-CN能有效活化PMS降解OI，其中理论Fe掺量为4%的Fe/O-CN(4%Fe/O-CN)样品的OI去除效果最好，30min内去除率为86.94%。初始污染物OI浓度为10.0mg·L-1时，催化剂对OI的去除率仍达74.40%。在碱性条件下不利于Fe2O3/O-C3N4-1.0/PMS体系对OI的降解，水中常见阴离子H2PO4-，Cl-，HCO3-以及有机物腐殖酸对降解效果影响不大，具有良好的抗离子和有机物干扰能力。4%Fe/O-CN催化剂具有较好的稳定性，连续循环使用3次后通过再次热处理可以完全恢复其催化活性。
密度泛函理论(DFT)计算得出，Fe/O-CN材料中的电子优先集中在Fe和O元素周围，而相邻的C和N原子具有较低的电子云密度，Fe、O共掺杂后更有利于HSO5-的吸附。电子转移在催化过程中起着至关重要的作用。富电子的Fe2+、O原子与HSO5-之间发生电子传递，产生以O2?-和1O2为主的活性物种降解染料OI。
空气氛围下，热缩聚法将Fe2O3颗粒负载在O掺杂g-C3N4(O-C3N4)基底上，得到的催化剂具有较大的比表面积和良好的电子转移性能。Fe2O3/O-C3N4能有效活化PMS降解OI，其中理论O掺量为1.0的Fe2O3/O-C3N4(Fe2O3/O-C3N4-1.0)样品去除OI的效果最佳。溶液初始pH值为3时，仅15min时间内，Fe2O3/O-C3N4-1.0/PMS体系对OI的去除效率可达到100%。常见阴离子H2PO4-，Cl-，HCO3-以及有机物腐殖酸对该体系的降解效果影响微弱，Fe2O3/O-C3N4-1.0催化剂具有良好的抗离子和有机物干扰的能力，连续循环使用4次后催化活性降低了12.68%，具有较好的可循环使用性和结构稳定性。
在N2氛围下，热缩聚法合成了Fe/O-CN催化剂，掺杂后具有丰富多孔的薄层形貌。与g-C3N4相比，Fe/O-CN的比表面积和孔体积明显提升。Fe/O-CN能有效活化PMS降解OI，其中理论Fe掺量为4%的Fe/O-CN(4%Fe/O-CN)样品的OI去除效果最好，30min内去除率为86.94%。初始污染物OI浓度为10.0mg·L-1时，催化剂对OI的去除率仍达74.40%。在碱性条件下不利于Fe2O3/O-C3N4-1.0/PMS体系对OI的降解，水中常见阴离子H2PO4-，Cl-，HCO3-以及有机物腐殖酸对降解效果影响不大，具有良好的抗离子和有机物干扰能力。4%Fe/O-CN催化剂具有较好的稳定性，连续循环使用3次后通过再次热处理可以完全恢复其催化活性。
密度泛函理论(DFT)计算得出，Fe/O-CN材料中的电子优先集中在Fe和O元素周围，而相邻的C和N原子具有较低的电子云密度，Fe、O共掺杂后更有利于HSO5-的吸附。电子转移在催化过程中起着至关重要的作用。富电子的Fe2+、O原子与HSO5-之间发生电子传递，产生以O2?-和1O2为主的活性物种降解染料OI。