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页岩气、天然气作为重要的燃气资源,其主要成分是以甲烷为主的混合低碳烷烃、C02成分等。而甲烷作为一种非极性的碳氢化合物,高度对称的分子结构,使其具有极高的稳定性,因此要想将CH4这种碳一原料转化成其它高附加值的化工产品,关键技术便是在反应过程中实现甲烷的活化及选择性转化。而目前甲烷活化利用的最有效途径之一就是甲烷间接转化法,它是先将CH4作为基础原料转化成中间产物(合成气),然后将合成气转化为其它化学品。而甲烷制合成气主要有：甲烷水蒸气重整(SRM)、甲烷部分氧化(POM)和甲烷二氧化碳重整(CDM)。本实验,基于POM、CDM反应存在的弊端及非金属催化剂存在的缺陷,在POM和CDM耦合制合成气的工艺条件下,分别考察了在催化剂中载体及助剂的添加(Ni-(Ce-La-Mg)/Support)和混合氧化物作为载体的使用(Ni-La/CexZr1-xO2),对催化剂活性、稳定性及抗积炭的作用效果。同时结合N2等温吸附-脱附(BET)、扫描电镜(SEM)、氢气程序升温还原(H2-TPR).样品粉末X-射线衍射(XRD)及热重(TG)等对催化剂进行表征分析。主要研究结果如下：(1)考察了Ni-(Ce-La-Mg)/Support催化剂对耦合反应的催化性能的影响,结果表明：在高温反应条件下,Ni/y-Al2O3由于其合适的比表面积及孔结构,具有最好的催化反应活性；助剂Ce. La的添加对于催化剂的转化率及选择性的提高具有明显的促进作用；在催化剂装填量0.3g,空速：2.54X104mL/(h.g cat),CH4/CO2/O2/N2=50:20:17:40(mL/min),反应温度：800℃的条件下,Ni-Ce-La-Mg-γ-Al2O3由于其载体、助剂及活性组分的共同作用,XCH4=89.12%, YH2=75.86%,均达到最大值,XCO2=95.32%, YCO=81.22%,与其它催化剂相比均具有优异的稳定性能；Ni的最佳负载量为10%,最佳反应温度800℃,通过调节原料气体的配比,产物合成气的H2/CO比可以维持在1-2之间。(2) Ni/γ-Al2O3催化剂在经过6h反应后明显变黑,经TG分析有严重的积炭行为,而经过助剂改性后的Ni-Ce-La-Mg-γ-Al2O3在整个测试过程中具有较强的催化剂稳定性,且反应前后几乎无积炭生成,说明助剂的添加能够明显增强催化剂的抗积碳性能。(3)在Ni-La/CexZr1-xO2(X=0、0.16、0.5、0.75、])催化剂的研究中：由于Ce/Zr比的不同,载体的比表面积、孔结构(孔容及孔径).等参数存在很大差异性,Ce0.75Zr0.25O2具有最大的比表面积43.10m2.g-1；铈锆固溶体的形成及助剂La的加入都能够增强活性组分的分散度,NiO的晶粒尺寸最小能够达到13.7nm；Ni-La/Ce0.75Zr0.25O2具有最好的催化活性,XCO2=81%、XCH4=76%和SCO=95.77%、SH2=90%。(4) Ni-La/Ce0.75Zr0.25O2经过60h的稳定性试验后,依然有一个较稳定的催化剂性能,对反应后催化剂进行TG-DSC及XRD表征,结果显示：催化剂的积炭量为7%,反应前后活性组分晶粒尺寸变化不大。.说明Ni-La/Ce0.75Zr0.25O2催化剂,能够明显降低积炭量,缓解由于积炭引起的反应失活现象,且具有强的抗烧结能力。