目前，PEMFC的催化剂仍是Pt系金属为主的贵金属催化剂，Pt系金属的价格高，资源少，为提高利用率降低用量，Pt以纳米级颗粒的形式高度分散在高比表面积的无定形碳上。这种高活性、低Pt担载量的Pt/C催化剂，氧还原过程中产生的中间物种以及氧化剂中可能存在的杂质气体对Pt催化剂造成的中毒和C载体的腐蚀行为，均导致电池性能的衰减。基于上述问题，我们研究小组（1）通过原位化学吸附和化学氧化聚合法，采用PANI修饰Pt/C催化剂，合成了Pt/C@PANI核壳结构催化剂，实验结果表明：Pt/C@PANI较Pt/C催化剂具有更优越的氧还原活性和稳定性；（2）用氢氟酸处理陶瓷材料Ti3AlC2，去掉Al层得到Ti3C2，其保持原有特殊的层状结构和卓越的化学稳定性，实验结果证明Ti3C2可取代C载体成为一种新型的有潜力的催化剂载体。本文从实验现象出发，采用第一性原理，利用密度泛函理论，对催化剂稳定性提高的本质机理进行了探究，为进一步提高催化剂稳定性提供了理论参考依据。一是采用密度泛函方法（DFT）从理论角度研究了聚苯胺（PANI）增强Pt/C催化剂活性和稳定性提高的原因，发现：PANI与C之间以两种π-π方式吸附时，相互作用能均为化学吸附，由于差异很小(0.01eV，0.96kJ/mol)，说明上述两种吸附方式应同时存在；PANI与Pt/C的作用强于C载体，说明PANI更易吸附包裹在Pt纳米颗粒表面，PANI与C和Pt间均存在电子转移，PANI将电子转移给载体C和Pt纳米颗粒，减弱了载体C表面的电子缺失，增加Pt表面剩余电子数的同时，增加PANI自身的空穴，部分氧化，导电性得以增强；PANI在Pt/C表面更易采用3C的吸附方式吸附，即共轭苯环的形式作用，而且相互作用越强，电荷转移程度越大；PANI作用提升了Pt/C的HOMO能级，减小了其与氧气LUMO能级差异，更利于氧还原第一步电子转移的进行，此外，PANI作用越强，HOMO能级升高越显著；分态密度计算结果显示载体C的s、p轨道以及Pt的s、p、d轨道能级较PANI吸附前均向低能级方向移动，证实PANI增强了Pt7/C的稳定性；PANI吸附后Pt簇d带中心值显著降低，PANI的作用越强，d带中心越低，因此，Pt/C@PANI体系较Pt/C更利于中间物种的脱附，有利于催化剂表面的再生，进而提高催化活性。二是采用第一性原理研究Ti3C2载体对Pt催化剂稳定性、氧还原活性以及抗CO中毒性影响的本质原因，发现：（1）当Pt原子在载体Ti3C2表面上发生吸附后，Ti-s轨道和Ti-p轨道的贡献很小，在-6eV至0eV处，Pt的d轨道和Ti的d轨道完全重叠且作用很大，即Pt与Ti3C2的相互作用主要为Pt-d轨道和Ti-d轨道的贡献；Pt/C体系中，Pt仍以簇的形式存在，而Pt负载在Ti3C2载体后，Pt更容易以Pt原子的形式存在，分散性更好，不容易团聚，且相比结合能，Pt与Ti3C2的结合能明显大于Pt/C，即Pt/Ti3C2稳定性更好；分态密度（PDOS）计算结果显示吸附在Ti3C2上的Pt的d轨道较吸附在C载体上向低能级方向移动，再次证实Ti3C2增强了催化剂Pt的稳定性；（2）O2在Pt13/Ti3C2吸附后，O-O键长虽有变化，但是变化很小；Pt的HOMO能级值减低，与O2的LUMO能级差值增大，不利于氧还原的第一步电子转移；但是中间物种O在Pt13/Ti3C2上的吸附能减小，体系的d带中心变负，中间物种容易脱附，有利于氧还原的后续进行；（3）CO在Pt(111)/Ti3C2上的吸附能均小于在Pt(111)表面的吸附能，且吸附能越小，Pt与CO的键长越长，表明Ti3C2的作用使CO的吸附能力明显减弱，抗中毒能力增强，因此计算结果预测Pt/Ti3C2催化体系的抗CO中毒能力强于Pt催化剂。