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纳米TiO2光催化技术是一种高效、环境友好的污染控制技术,目前,合成催化活性高、热稳定性好的锐钛矿相纳米TiO2光催化剂是半导体光催化研究领域中的重点。本论文主要针对制备高热稳定性和高催化活性的锐钛矿相纳米二氧化钛及其改性合成进行研究。本论文制备了三类改性的纳米TiO2光催化剂,并采用X-射线衍射、拉曼光谱、X-射线光电子能谱、傅立叶变换红外光谱、N2物理吸附-脱附、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱以及表面光电压谱等测试手段对其结构及物化性能进行了表征分析。并且研究了改性的光催化剂的光催化活性,并与800℃焙烧的未经改性的TiO2的性能作了比较,研究主要内容分为以下几个方面:
(1)以磷酸铵为改性剂,采用溶胶-凝胶法合成了磷酸铵改性的TiO2光催化剂,研究了磷酸铵的添加量对TiO2相转变温度的影响。实验发现,当(NH4)3PO4/TiO2摩尔比为6.0 mol.%时,其相转变温度可提高至800℃。
(2)以三嵌段共聚物EO20PO70EO20(P123)为造孔剂,在磷酸铵改性二氧化钛的基础上合成多孔二氧化钛光催化剂,保证高热稳定性的同时,增大其比表面积,提高对污染物的吸附,以提高光催化活性。结果表明:其相转变温度仍可维持在800℃,同时由于表面的多孔性提高其比表面积至117.11 m2/g。
(3)在以上研究的基础上进一步提高其相转变温度以及光催化活性,合成SiO2/TiO2复合光催化剂。实验表明:制备的SiO2/TiO2复合光催化剂其相转变温度提高至900℃,同时具有长程有序的介孔结构,其比表面积提高至224.97 m2/g,很大程度的提高了对染料的吸附性能,进而提高其光催化活性。
(4)以罗丹明B染料和苯酚为模型污染物,对合成的三种光催化剂进行了光催化性能测试,结果表明:在相同光催化条件下,三种光催化剂光催化性能大小排序如下:SiO2/TiO2>P123-(NH4)3PO4-TiO2>(NH4)3PO4-TiO2;并且通过加入不同自由基捕获剂,研究了不同自由基和空穴对污染物催化作用的强弱,得出该体系下自由基和空穴对污染物氧化作用强弱顺序为:·O2->h+>·OH。
(5)制备的高热稳定性TiO2粉末可制备成陶瓷片,较长时间漂浮于罗丹明B溶液的表面,且能够重复利用,初步解决粉末回收难的问题。