常温利用复合渗透膜催化反应器氢气脱除气态NO研究

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氮氧化物(NOx)因其对人类健康和环境的影响成为全球性的污染问题,严格控制NOx的排放成为迫切需要,本文提出了一种常温下自发反应的新型复合渗透催化膜反应器,将H2作为还原剂且循环利用进行脱硝。本文主要探究了不同Pt含量的Pt/C催化剂直接催化去除NO,利用物理化学表征和DFT计算来探究其催化机制,还讨论了NO浓度、气体流速、制膜方法等实验参数以及02的存在对NO去除率的影响。最后制备了两种Pd基催化剂初探其常温下催化去除NO的能力。首先使用浸渍还原法制备了不同Pt含量的Pt/C催化剂,XRD、BET、TEM和EDS表征显示Pt/C具有晶体结构、较大比表面积和高催化活性。构建了单碳纸的Pt/C直接催化去除NO反应器,实验中发现H2浓度和Pt含量共同影响NO的去除率,在2.5%H2浓度和15%Pt条件下,H2和Pt用量相对最小同时保证了高NO去除率。与固定床相比新反应器具有催化剂与Pt用量低、停留时间短、常温下的高NO去除率等优势。从Raman谱和XPS得知Pt-C的结合性质是一个强度变量,同时通过DFT计算得知界面处Pt有更理想的吸附NO效果,加之高比表面积的碳基底高效吸附NO和H2的能力,整体上的协同效应极大促进了Pt/C的催化脱硝性能。其次在膜反应器中使用40%Pt/C,随着NO和H2气体流速逐渐增大NO去除率会有微弱降低的趋势,但都接近100%且稳定持续。而NO浓度和NO与H2流速比的变化对去除率没有明显影响,基本保持在80%以上;NO浓度较低时,H2流速的降低有利于促进催化效率。使用20%Pt/C催化剂时发现将催化剂喷涂到质子交换膜上面有着更高的NO去除效率。NO浓度低于500ppm,浓度的升高会提高NO去除率;高于500 ppm基本不会影响NO去除率。同时发现Pt/C催化剂对于O2选择性比较差,不适用于氧气浓度较高的烟气处理;电化学测试发现复合渗透催化膜反应器基本没有电化学反应,NO的去除过程主要是直接催化反应。最后探究Pd/C和Pt-Pd/C两种催化剂,发现Pd基催化剂在常温下虽然也有较高的NO去除率,但是与Pt不同的是,NO去除效率会在反应持续一段时间后开始下降。
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