【摘 要】
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氢能作为缓解当前能源问题的解决方案之一,具有较大的应用潜力。生物质油的水相组分乙酸通过自热重整的方式制取氢气,具有无需外部供热、制氢效率高等优势。Ni基催化剂能够活化乙酸分子中C-C键和C-H键,对乙酸催化制氢反应有较高的活性,不过Ni基催化剂易在反应中由于氧化、烧结或积炭而失活。本文开发了一系列过渡金属促进的Ni基催化剂,应用于乙酸自热重整过程,并运用多种表征手段探究催化构效关系,有效提高了催化
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氢能作为缓解当前能源问题的解决方案之一,具有较大的应用潜力。生物质油的水相组分乙酸通过自热重整的方式制取氢气,具有无需外部供热、制氢效率高等优势。Ni基催化剂能够活化乙酸分子中C-C键和C-H键,对乙酸催化制氢反应有较高的活性,不过Ni基催化剂易在反应中由于氧化、烧结或积炭而失活。本文开发了一系列过渡金属促进的Ni基催化剂,应用于乙酸自热重整过程,并运用多种表征手段探究催化构效关系,有效提高了催化剂反应活性与稳定性。通过共沉淀法制备了具有类水滑石结构（LDHs）的ZnxNiyCr Om±δ催化剂前驱体,经焙烧和还原后,形成了t-Ni Zn金属间化合物（IMC）。该金属间化合物在乙酸的自热重整过程中转化为Ni/（amorphous-Zn O）-Zn Cr2O4物种,形成了具有较强相互作用的Ni-Zn-Cr-O复合氧化物结构,其中Ni物种分布均匀、高度分散,使得催化剂抗烧结、积炭和氧化的能力得到提升,有效提高了催化剂的活性和稳定性。获得的Zn2.37Ni0.63Cr O4.5±δ催化剂在45小时的乙酸自热重整活性测试中显示了优异的催化活性和稳定性:乙酸转化率保持在100%,氢气产率稳定在2.7mol-H2/mol-HAc。通过水热合成法制备了Ni Mn Y复合氧化物催化剂,通过适量的Mn物种促进形成YNi O3钙钛矿结构,并在还原后使Ni0物种高度分散;同时,多种价态的Mn-O化合物有更多的晶格缺陷,产生的氧空位促进活化OH*和H*物种,有利于气化积炭;Y2O3的引入增加了CH4转化率,并提高了对H2选择性;获得的Ni Mn Y催化剂在乙酸自热重整活性测试中,显示出了较高的乙酸转化活性和氢气产率,乙酸转化率接近100%,且保持稳定,氢气产率基本维持在2.7 mol-H2/mol-HAc,并抑制了积炭生成。
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