【摘 要】
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社会快速发展与能源供给矛盾,以及由化石燃料燃烧释放的有害气体引发的环境问题越来越突出。同时,餐饮行业日益繁荣,餐饮废油产量空前增长,如不能得到有效控制与处理,将对环境和食品安全造成巨大的危害,正确处置和有效利用餐饮废油已成为社会亟需解决的问题。资源化利用餐饮废油并将其变废为宝,不仅能缓解我国能源需求持续增长的压力,还可以改变餐饮废油回流餐桌这一扭曲走向,取得良好的经济效益和社会效益。以餐饮废油为原
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社会快速发展与能源供给矛盾,以及由化石燃料燃烧释放的有害气体引发的环境问题越来越突出。同时,餐饮行业日益繁荣,餐饮废油产量空前增长,如不能得到有效控制与处理,将对环境和食品安全造成巨大的危害,正确处置和有效利用餐饮废油已成为社会亟需解决的问题。资源化利用餐饮废油并将其变废为宝,不仅能缓解我国能源需求持续增长的压力,还可以改变餐饮废油回流餐桌这一扭曲走向,取得良好的经济效益和社会效益。以餐饮废油为原料通过加氢脱氧技术制备生物柴油引起了人们的广泛关注。本文通过浸渍法制备了介孔Ni基催化剂,通过H2-TPR、XRD、BET、TEM、SEM、H2-TPD和In-situ XPS等技术,研究了各催化剂的物理化学性质,采用乙酸乙酯和月桂酸甲酯作为模型化合物,考察了介孔Ni基催化剂对油脂的加氢脱氧（HDO）性能。主要获得如下结论:1、Ni/Al-KIT-6催化剂的催化HDO性能与催化剂吸附和活化H2分子的能力以及活性组分的分散度等有关,其中Al用量为5.0%的N20A5K催化剂拥有最佳的H2吸附性能和最佳的金属Ni活性组分分散性能,并表现出了优越的催化HDO性能。在反应温度为300℃和常压时,N20A5K催化剂的乙酸乙酯转化率和乙烷选择性分别为99.3%和97.4%,且该催化剂表现出良好的使用稳定性。2、制得的Ni/γ-Al2O3催化剂均具有介孔结构和大的比表面积,双金属Ni5M5/γ-Al2O3催化剂中的Ni、Cu、Fe、Zn、Mn和Co物种主要以高分散态存在。催化剂中引入的过渡金属能与Ni物种间产生相互作用,对Ni物种的可还原性能产生了明显影响,且能极大地改善Ni/γ-Al2O3催化剂的低温氢“吸—脱”附性能。在所制得的Ni/γ-Al2O3催化剂作用下,月桂酸甲酯主要脱氧途径为脱羰/羧,主要脱氧产物为C11烷烃。在H2/Oil=500N、VS=1.5h-1、P=2.0MPa和T=400℃时,金属Ni和Cu负载量均为5.0 wt.%的Ni5Cu5/γ-Al2O3催化剂表现出了最佳的月桂酸甲酯加氢转化性能,月桂酸甲酯加氢转化率和C11烷选择性分别高达91.6和86.3%。3、浸渍法制备的介孔型NixCuy/γ-Al2O3催化剂的物理化学性质和月桂酸甲酯HDO性能明显受Ni/Cu摩尔比的影响。NixCuy/γ-Al2O3催化剂前驱体经H2还原后可形成金属Ni~0、Cu~0活性物种和合金Ni Cu活性相。Ni Cu合金的形成还能有效促进金属Ni与Cu间的电子效应,提高催化剂对反应物分子的吸附和活化性能。在Ni活性位上,月桂酸甲酯主要发生加氢脱羰/羧（DCO）反应。在Cu活性位上,则主要发生HDO反应。当Ni/Cu比＜3/7时,月桂酸甲酯的主要脱氧途径发生了明显改变,主产物由C11烷转变为C12烷。在H2/Oil=500N、VS=1.5h-1、P=2MPa、反应温度为400℃时,Ni3Cu7/γ-Al2O3催化剂表现出了最佳的月桂酸甲酯DCO性能,月桂酸甲酯转化率和C11烷选择性分别高达99.8和87.3%,且该催化剂表现出良好的使用稳定性。
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