季鏻酸盐型功能化离子液体捕集CO2研究

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化石燃料燃烧导致CO2的大量排放是引起全球气候变化的主要因素,CO2的捕集和封存(CCS)已成为研究的热点。目前,常用且已工业化的燃烧后CO2捕集技术为化学吸收法,但存在设备腐蚀严重、再生能耗高以及二次污染等问题。因此,面对这一严峻的形势,开发一种绿色的CO2捕集吸收剂已迫在眉睫。其中,离子液体由于具有低挥发性、高热稳定性、阴阳离子可调性等特点,已被应用于CO2捕集分离中。但已报道的功能型离子液体多存在粘度高和吸收量低的问题。针对上述问题,本文设计合成了三种季鏻盐型功能化离子液体用于CO2捕集研究。为降低离子液体的使用成本,同时克服粘度高所带来的传质性能差等问题,采用浸渍-蒸发法制备了固定化离子液体,考察了不同负载量下吸附CO2的性能。同时,研究了温度、CO2浓度和烟气组分,如水分和氧气对吸收/吸附性能的影响。利用原位漫反射红外光谱探究了离子液体与CO2之间的相互作用。主要内容及结果如下:(1)三种季鏻盐型功能化离子液体[aP4443][AA]的CO2吸收性能。FTIR和TGA结果表明三种离子液体的热稳定性良好且具有所希望的结构特征。在30 oC,常压条件下,[aP4443][Triz]、[aP4443][2-Op]和[aP4443][2-Np]对CO2均表现出良好的吸收性能,对纯CO2的饱和吸收量分别为1.38 mol CO2/mol IL、1.57 mol CO2/mol IL和1.88 mol CO2/mol IL。温度升高和CO2浓度降低均不利于CO2吸收,烟气其他成分如水,会降低离子液体对CO2的吸收性能。(2)固定化离子液体吸附CO2的性能。FTIR、BET和TGA结果显示,离子液体能够很好地负载到载体上,其热稳定性和纯离子液体相近。当负载量为30 wt%时,吸附剂吸附性能最佳。在30 oC,常压条件下,[aP4443][2-Np]-Al2O3-30 wt%和[aP4443][2-Np]-MCM-41-30 wt%对15%CO2/N2的饱和吸附量分别为2.42 mmol/g和3.19 mmol/g,且在110 oC,N2气氛下循环再生六次后,仍可保持良好的CO2吸附能力。循环使用六次后CO2的饱和吸附量分别为初始吸附量的97.5 wt%和94.9 wt%。与纯离子液体吸收CO2一样,温度升高和CO2浓度降低均不利于CO2吸附,烟气其他成分,会降低固定化离子液体对CO2的吸附能力。(3)利用红外漫反射光谱技术研究了三种离子液体与CO2之间的相互作用,推测离子液体吸收CO2的机理为:阳离子上的氨基以2:1的机理与CO2反应;阴离子1,2,4-三氮唑上的N负离子以1:1的机理与CO2反应;羟基和氨基吡啶上的电负性的O和N协同吡啶环上的N原子以高于1:1的机理与CO2反应。
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