【摘 要】
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氢能因具有清洁无污染、热值高等特点被认为是最具发展潜力的清洁能源,而氢气储存是制约其商业化应用的关键问题。物理吸附储氢因其可逆性好等优点成为目前研究的热点。金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）由于其高比表面积和孔隙率,被认为是最具发展潜力的储氢材料之一,但目前大多数MOFs的储氢量较低。研究发现对MOFs进行修饰和功能化复合可以有效提高其储氢量。金属有机多面体
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氢能因具有清洁无污染、热值高等特点被认为是最具发展潜力的清洁能源,而氢气储存是制约其商业化应用的关键问题。物理吸附储氢因其可逆性好等优点成为目前研究的热点。金属有机骨架（Metal-Organic Frameworks,MOFs）由于其高比表面积和孔隙率,被认为是最具发展潜力的储氢材料之一,但目前大多数MOFs的储氢量较低。研究发现对MOFs进行修饰和功能化复合可以有效提高其储氢量。金属有机多面体（Metal-Organic Polyhedra,MOPs）因其具有开放金属位点和离散的分子结构,可以与MOFs复合改善材料的储氢性能。然而,目前有关MOPs/MOFs复合材料储氢性能的研究较为缺乏。因此,本文以MOFs和MOPs为研究对象,研究了合成方法和MOPs含量对MOPs/MOFs复合材料储氢性能的影响。为了探究合成方法对MOPs/MOFs复合材料储氢性能的影响,本文首先选取具有孔笼结构且较大孔径尺寸的PCN-777和尺寸大小适宜、具有Cu2+开放金属位点且易制备的MOP-SO3H,分别通过双溶剂法和浸渍法制备MOP-SO3H/PCN-777复合材料,并探究两种方法合成的复合材料的储氢性能。研究结果表明,与浸渍法相比,双溶剂法合成的MOP-SO3H/PCN-777-DSS复合材料,在77 K条件下具有较高的超额储氢量（2.13wt%）,相比PCN-777提高了8.12%,可能由于MOP-SO3H能够较好分散在PCN-777的孔中使其开放金属位点暴露出来,表明双溶剂法比浸渍法更适于MOP-SO3H/PCN-777复合材料的制备及其储氢性能的改善。为了进一步探究MOPs含量对MOPs/MOFs复合材料储氢性能的影响,本文将PCN-777替换为具有较高储氢量、成本较低且具有孔笼结构的介孔MIL-101（Cr）与MOP-SO3H复合,通过双溶剂法制备不同MOP-SO3H含量的MOP-SO3H/MIL-101（Cr）复合材料并探究其储氢性能。结果表明,适量MOP-SO3H的加入可能会增加MOP-SO3H/MIL-101（Cr）复合材料中开放金属位点的数量,提高复合材料对氢气分子的吸附热,进而提高其储氢量。当MOP-SO3H的含量为10wt%时,MOP-SO3H/MIL-101（Cr）-10wt%的最大超额储氢量和绝对储氢量均显著高于MIL-101（Cr）,证明了将适量MOP-SO3H与MIL-101（Cr）复合在改善其储氢性能方面的有效性。本研究通过探究合成方法和MOPs含量对MOPs/MOFs储氢性能的影响,为MOPs/MOFs复合材料的储氢性能研究提供了一定的研究基础,并拓展了高性能储氢材料研发的思路。
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