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多孔碳材料具有较高的比表面积、良好的导电性和可调控的孔隙结构等优点,受到研究人员越来越多的关注。为进一步拓宽其应用范围,可以对多孔碳材料进行合理的孔隙结构设计和表面掺杂改性。然而,上述两种优化策略通常依赖于特定的模板和表面活性剂,因此具有制备过程复杂和生产成本较高的缺点。针对上述问题,本论文以廉价易得的细菌纤维素(Bacterial Cellulose,BC)和葡萄糖等材料为碳源,围绕如何便捷制备杂原子掺杂多孔碳材料,以及实现其孔隙/表面结构调控展开研究。本文提出了制备杂原子掺杂多孔碳材料的新思路,研究了杂原子掺杂多孔碳的形成机理,简化了合成步骤,降低了生产成本,有望实现大规模生产。基于所制备杂原子掺杂多孔碳材料的结构、形貌等特点,重点研究了它们在超级电容器、锂/钠离子电池、锂硫电池等电化学储能体系中的应用。具体研究成果如下:(1)以天然纳米材料BC为硬模板和碳源,通过原位聚合的方式,成功在BC纤维结构表面均匀生长一层聚吡咯(Polypyrrole,PPy)材料,抽滤成膜得到BC/PPy复合材料。将BC/PPy复合材料冷冻干燥并在氩气中煅烧,成功制备了一种N掺杂碳纳米纤维(NDCN)材料。基于NDCN材料独特的三维纤维网络结构以及高N掺杂含量等特点,研究了该材料在超级电容器和锂离子电池中的应用,探讨了其结构和N掺杂对电容/储锂性能的影响。(2)由于BC材料具有优异的持水性能、丰富的表面官能团和独特的三维纤维网络结构等特点,采用吸附-溶胀法,使用脱去大量水分的BC薄膜吸附不同浓度的尿素溶液,成功制备了一系列N掺杂碳纳米纤维(NDCF)材料。通过控制尿素溶液的浓度,所制得的NDCF材料中N掺杂含量最高可达21.2 at.%。利用XPS、Raman等物理表征手段对不同N掺杂含量的NDCFs材料进行结构分析,研究了不同N掺杂含量对材料结构的影响;采用循环伏安测试和充放电测试等电化学测试方法探讨了不同N掺杂含量引起的结构变化对NDCF材料储钠性能的影响。结合DFT计算,证实了N掺杂所造成的结构缺陷对Na+表现出更强的吸附能,N掺杂会贡献额外的储钠容量。(3)在采用尿素作为氮源制备了单元素掺杂多孔碳材料NDCFs的基础上,利用同样的吸附-溶胀法,用脱去大量水分的BC薄膜吸附饱和硫脲溶液,成功制备了一种N/S共掺杂碳纳米纤维(NSDF)材料。随后,研究了NSDF材料在超级电容器领域中的应用,探讨了N/S共掺杂对材料电化学性能的影响。(4)针对当前杂原子掺杂多孔碳材料制备过程繁琐、复杂的特点,我们利用P2O5与葡萄糖在反应过程中的多功能性,仅采用固相水热结合后续煅烧工序,成功制备了一种二维P掺杂多孔碳纳米片(2D-PPCN)材料。通过研究制备过程不同阶段的反应机理,证实了P2O5对2D-PPCN材料二维形貌的形成、孔道结构的调控均起到关键作用。这种基于P2O5的多功能模板策略还具有普适性,当采用蔗糖、淀粉、纤维素等不同碳源作前驱体时,均能获得相似的形貌和结构。同时,可以通过改变P2O5的加入量,实现所制备2D-PPCN产物的孔隙结构调控。因此,我们不仅发展了一种简单、高效的杂原子掺杂多孔碳材料的制备方法,还提出了一种调节孔隙结构的新策略。最后,着重探讨了孔隙结构差异对2D-PPCN材料电容性能的影响。(5)基于2D-PPCN材料形貌和结构的特殊性,采用P2O5多功能模板法,以蔗糖为前驱体,通过调控蔗糖/P2O5的比例,成功制备了具有较高比表面积和丰富孔隙结构的P掺杂多孔碳材料(PCS)。随后,以PCS材料作为硫载体,从限制多硫化物的穿梭效应以及提升硫载量等方面着手,研究并探讨了PCS在锂硫电池中的应用。同时,通过与传统二维碳材料石墨烯进行对比,提出了一种纵向离子传输通道的锂离子/电子传输机制,为杂原子掺杂多孔碳材料的结构设计和在高性能锂硫电池中的应用提供了新的思路。