【摘 要】
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锂离子电池是最广泛商业化的二次储能设备,具有安全、稳定、长寿命等诸多优点。但是在高倍率或高温、低温充电时很容易发生析锂反应。金属锂的沉积物极其不均匀、不稳定,可导致活性锂容量损失和内部微短路,导致容量快速衰减和严重的安全问题。为了弥合当前技术和未来目标之间的差距,我们必须了解限制锂离子电池快速充电的科学问题。在高温、低温等极端条件下快速充电会导致其服役寿命大大降低。目前人们普遍认为石墨负极是阻碍锂
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锂离子电池是最广泛商业化的二次储能设备,具有安全、稳定、长寿命等诸多优点。但是在高倍率或高温、低温充电时很容易发生析锂反应。金属锂的沉积物极其不均匀、不稳定,可导致活性锂容量损失和内部微短路,导致容量快速衰减和严重的安全问题。为了弥合当前技术和未来目标之间的差距,我们必须了解限制锂离子电池快速充电的科学问题。在高温、低温等极端条件下快速充电会导致其服役寿命大大降低。目前人们普遍认为石墨负极是阻碍锂离子电池在极端条件下高倍率充电的首要原因。本文基于石墨负极的问题做了探究,首先将石墨负极的容量过充至500 m Ah g-1,主动引导金属锂析出,探究了析锂行为对石墨负极储能特性衰变的影响,并且研究了充电条件与电解液组分对石墨负极析锂行为的影响,此外还探究了外界物理场对石墨负极不同阶容量衰变的影响,主要研究结果如下:(1)析锂行为引起石墨负极性能衰退的新认识在这项工作中,我们通过过度锂化循环试验、原位XRD和滴定气相色谱来描述析出的金属锂对石墨负极性能衰退的影响。我们将石墨负极的容量过充500 m Ah g-1,主动引导金属锂析出,研究了锂离子的嵌入/脱出过程在石墨颗粒中消失的机理。研究结果表明,随着金属锂的不断析出,石墨插层化合物(GIC:Li C12、Li C6等)逐渐变得不活跃,并被死锂或副反应沉积物包裹。锂离子不能嵌入/脱出到石墨的层状结构中,直接导致石墨的容量衰减,锂离子嵌入和锂金属沉积之间的联系通过过度锂化进一步阐明。此外,锂金属的析出行为与循环次数密切相关。研究阐明了金属锂析出对石墨-锂半电池的两个直接影响:一方面,在锂化过程中,死锂或副反应沉积物堵塞了离子的嵌入/脱出通道,导致锂离子无法从插层化合物中脱出;另一方面,一旦析锂行为发生,该过程更容易在后续循环中发生并进入恶性循环,导致石墨在后续的锂化/去锂化的过程中快速失活。这项工作为析锂行为引起的石墨负极性能的劣化提供了新的见解。(2)探究充电条件与电解液组分对石墨负极析锂导致性能劣化的影响我们探究了金属锂析出对石墨负极造成容量退化的影响。着重探究影响石墨负极析锂行为的因素,分别从过度锂化量、电解液、温度、倍率四个方面进行初步的探索。首先,过度锂化的容量会迅速恶化锂插层石墨阶段,大量的死锂和副反应沉积物填满整个石墨内部的空间、加速堵塞锂离子的离子传输通道,导致锂离子嵌入/脱出机制的消失。其次,电解液添加剂可以引导过度锂化析出的金属锂均匀沉积、合理填充石墨颗粒内部的空间、延缓锂离子嵌入/脱出通道的堵塞,从而达到缓解锂离子嵌入/脱出机制的消失的目的。此外,在低温条件下GIC的阶段比室温下衰减的更快,极化在不断增加,锂离子得到电子后转化为锂金属在石墨表面析出,极化迅速增加导致副反应加剧,这使石墨负极的嵌入/脱出机制迅速衰退。研究还发现倍率对石墨负极析锂反应的影响,当电流密度增大到一定阈值时,对于石墨内部的影响也发生了变化。石墨负极表面析出的金属锂的容量贡献与过度锂化电流呈正相关,而石墨负极的锂化电位与锂化电流呈负相关。(3)外界物理场对石墨负极不同阶容量衰变的影响初探倍率、温度影响石墨负极容量衰减机制是完全不同的,借此我们将对倍率、温度对石墨负极容量衰减的影响进行对比。石墨的插层化合物分为四个阶段,相应地嵌入容量也是分为四个阶段并体现在锂化曲线中,对此我们详细统计了石墨负极在锂化过程中四个阶段的嵌入容量,通过对石墨内部四个嵌入阶段的容量进行深入分析探究,发现了一些重要的规律。石墨负极容量快速衰减阶段普遍是从一阶化合物开始的,四阶化合物的容量能够保持到最后,并且对石墨的四个嵌入阶段的容量极化影响并不相同,四个嵌入阶段的容量衰减也存在着差异性。
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