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随着5G时代到来,通讯技术向更宽频段、更低延迟的方向发展,对各种储能材料、天线材料的电子电力性能提出更高要求,电介质复合材料以优异的介电特性作为材料学科和电工学科中的重要分支,受到广大科学家和相关产业人士的重视,已在电容器、电池领域得到广泛应用。利用聚合物易加工、易成型、成本低的优点,与高介电常数陶瓷填料混合制备高介电复合材料,相比传统单一材料具有更好的介电性能、热稳定性和机械性能,以满足未来各种电子设备元器件的性能要求。论文选用五氧化二铌、四氧化三钴改性的钛酸钡(BTNC)和钛酸铜钙(CCTO)为填料,以聚偏氟乙烯(PVDF)为基体,分别制备BTNC/PVDF、CCTO/PVDF两相复合材料,在频率10-1~107Hz范围内、对比不同制备方法下,复合材料的介电性能、微观形貌特征和晶型结构,确定最佳制备方法和工艺后,制得介电性能更好的BTNC/CCTO/PVDF三相复合材料,研究不同填充比例的双陶瓷填料复合材料的介电性能和导电性能,确定最佳填料比例。1、分别通过溶液法和熔融法制备不同BTNC填料含量的BTNC/PVDF复合材料,采用SEM、XRD、介电阻抗谱仪等研究了BTNC填料含量、频率(10-1~107Hz)等对复合材料微观形貌、晶相、介电性能、导电性能等的影响。BTNC填料相比Ba Ti O3,BTNC能更好地与PVDF相容;Ba Ti O3掺杂Nb、Co后复合材料晶型结构发生变化,有利于提高介电性能。溶液法制备的复合材料介电性能比熔融法优秀,溶液法中的超声工艺有效提高了填料在聚合物中的分散性、提高了复合材料在10-1~107Hz范围内介电性能的稳定性;在低频f=10-1Hz、填料含量75 wt%时,介电常数高达476.77、电导率为4.10×10-11S/m;在中高频105Hz、107Hz,介电常数分别是86.99和59.96,约是PVDF纯料的7倍,而介电损耗几乎没有增加。2、分别通过溶液法和熔融法制备不同CCTO填料含量的CCTO/PVDF复合材料,SEM形貌显示溶液法有利于CCTO填料在聚合物PVDF基体中的分散,在填料含量为70 wt%时,CCTO在PVDF中分散最均匀、颗粒间空隙小、排列规则;XRD衍射图谱表明,加入CCTO后,CCTO填料与PVDF基体能得到较好复合,CCTO质量分数的变化,对复合材料晶型结构基本没有影响,CCTO/PVDF复合材料物化性质稳定。复合材料在低频f=10-1 Hz、70 wt%填料含量时,介电常数最大值为212.06,电导率为1.27×10-11 S/m,复合材料在低频区可调节性更好,具有潜在的应用前景。3、通过溶液法制备双组份填料、填料质量分数之和为70 wt%的BTNC/CCTO/PVDF三相复合材料,不断调整BTNC和CCTO配比,相比两相的BTNC/PVDF和CCTO/PVDF复合材料,三相复合材料的介电损耗更低、更稳定;f=104 Hz、10 wt%含量的CCTO复合材料介电损耗最小,最小值是0.113。加入少量CCTO和BTNC能有效提高PVDF的介电常数,低频f=10-1 Hz,当CCTO和BTNC质量比是2:3,即CCTO填料含量为40 wt%时,介电常数最大,最大值为27.24,电导率是6.08×10-14 S/m。