MCM-41负载硫钯(O)配合物的合成及其在有机合成中的应用

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本论文由两部分组成: 第一部分 通过γ-巯丙基三乙氧基硅烷与MCM-41固载,用三甲基氯硅烷硅化,制备了巯基功能化的MCM-41,后者再与氯化钯反应,接着用水合肼还原,首次合成了MCM-41负载巯基钯(0)配合物。研究发现制备的巯基钯(0)配合物不仅对芳基碘与共轭烯烃的Heck偶联反应具有很高的催化活性,还能有效催化含吸电子取代基的芳基溴与共轭烯烃的Heck偶联反应。该巯基钯(0)配合物还能有效催化Sonogashira偶联反应和Suzuki偶联反应。该催化剂具有良好的回收再用性能。 第二部分 通过γ-(β-氰乙硫基)丙基三乙氧基硅烷与MCM-41固载,用三甲基氯硅烷硅化,然后再与氯化钯反应,接着用水合肼还原,制备了MCM-41负载硫醚钯(0)配合物。研究发现该配合物对不活泼芳基溴与共轭烯烃的Heck偶联反应也具有很高的催化活性。该配合物还能在无铜、以水作溶剂以及空气气氛中高效地催化端炔与芳基碘的Sonogashira偶联反应。同时该配合物也是有机卤化物与ArB(OH)2等的交叉偶联反应的有效催化剂。该催化剂能重复再用多次活性基本不变。
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