分子筛(Zeolite)是一类具有规则微孔孔道结构的硅铝酸盐晶体,作为一种重要的无机多孔材料,由于其独特规整的孔道、较高的水热稳定性、择形作用和强酸性等特征,被广泛应用于催化、吸附、分离、医药等多个领域。随着现代工业的发展,市场对丙烯等基本化工原料需求越来越旺盛,ZSM-5、Beta、Y等传统微孔分子筛已无法满足重质油中大分子的催化裂化(Fluidized catalytic cracking,FCC)要求,传质扩散限制引起的催化剂失活、转化率严重下降等问题日趋严重。而以MCM-41为代表的M41S系列介孔分子筛也具有水热稳定性较差,孔壁非晶化及活性位点酸性较弱,催化活性不够等缺点,而且择形催化作用很弱,所以在很多催化反应中不能达到很好的效果。通过在微孔分子筛晶体中引入介孔,结合介孔材料孔道尺寸上的优势和微孔分子筛酸性强、稳定性高等优点,制备出具有强酸性、水热稳定性高和良好传质扩散的多级孔分子筛逐步成为分子筛合成领域的研究热点。本文在前人工作的基础上,合理设计制备了MLMFI、Meso ZSM-5等多级孔分子筛,并结合实验表征技术和计算机模拟等手段对所合成的材料进行了研究;采用零长柱(Zero length column,ZLC)技术研究了客体分子在多级孔分子筛中的吸附扩散,讨论了介孔的引入对微孔材料传质扩散性能的改善作用;同时也系统研究并分析了各种具有不同拓扑结构的多级孔分子筛催化剂在催化反应中的差异;最后研究了多级孔分子筛在呋喃快速催化热解(Catalytic fast pyrolysis,CFP)反应中的催化性能,讨论了催化剂的介-微双孔结构和形貌对呋喃CFP过程的影响。首先,本文在前人工作的基础上,设计制备了一种Bola型的双季铵盐表面活性剂,该表面活性剂由亲水性的双季氨基团和疏水性的长烷基链以联苯酚羟基相连,形成一种具有双功能的结构导向分子(Structure directing agents,SDAs)并以之为模板水热合成了多级孔分子筛MLMFI,结合XRD、N2吸脱附等温线、扫描电镜、透射电镜等一系列的表征手段分析了材料的结构性质,结果表明,所制备的MLMFI分子筛具有结晶化的微孔沸石骨架结构特征及高度有序的介孔结构。结合计算机模拟技术,分析了SDAs在多级孔结构形成过程中的作用。以醇醛缩合和酯化反应为特征反应,与常规分子筛催化剂相比,所制备的多级孔分子筛具有非常强的酸性,且介孔的引入改善了大分子反应物在孔道体系中的传质扩散,表现出了非常优异的催化活性和较长的催化寿命。所涉及的合成理念为软模板剂法合成有序多级孔材料提供了一种更加新颖的途径,也有望在今后得到更好的应用和发展。本文创新性地通过控制沸石前驱体的初始结晶过程,在无介孔模板条件下自组装一步法水热合成了一种多级孔分子筛(mesozsm-5),xrd、n2吸脱附等温线、扫描电镜、透射电镜等一系列的表征手段结果表明,所制备的材料的介孔来源于纳米级晶体的自堆积形成。同时着重研究了不同合成条件下产物的形貌及性质,并探究了材料的合成机理。特征催化反应实验结果表明mesozsm-5在涉及大分子的催化反应中具有优越的催化活性。这为我们提供了一种经济实用、操作简便的合成多级孔分子筛的方法,并有望扩展到其他骨架结构多级孔沸石,甚至其他多孔材料的合成。本文结合吸附-扩散理论和零长柱(zlc)装置模型,对实验装置进行了改进,并将之应用到客体分子在多级孔分子筛中的吸附扩散性能的研究中。我们首先合成了一系列具有不同介孔孔道结构及形貌的mfi型分子筛(800nmmfi,100nmmfi,mesomfi,3dom-imfi,sppmfi和mlmfi),以环己烷为吸附质分子,分别测定了其在各种不同材料中的扩散系数deff。讨论了样品的形貌(如孔道结构不同)及介孔引入对材料扩散性能的影响,对新型多级孔分子筛催化剂的研究及工业应用具有一定的指导意义。本文还详细研究了三种不同拓扑结构的三维有序介孔分子筛(3dom-imfi,3dom-ilta以及3dom-ibea)在苯甲醇的液相反应中的催化性能,并与其他具有高比表面的常规分子筛进行了比较,如mww结构的分子筛(mcm-22与itq-2),纳米级颗粒mfi(300nmmfi)以及无定形介孔al-mcm-41。系统研究了催化剂外表面和位于内表面活性位的催化活性的差异。结果表明,多级孔分子筛比常规微孔分子和介孔分子筛具有更高的催化活性,且产物的选择性也因各多级孔分子筛介孔孔道结构及微孔骨架结构的不同而截然不同。最后本文以呋喃的催化快速热解(cfp)为模型反应,对比研究了三种不同形貌、不同介孔孔隙率的mfi分子筛(mesomfi、100nmmfi和800nmmfi)作为催化剂在呋喃cfp转化过程中的催化性能,研究介孔催化剂的介孔结构和形貌对含氧衍生物的快速热解的影响。研究表明,具有介孔的多级孔分子筛材料,由于具备较大的比表面积和丰富的介孔,是一种非常高效的固体酸催化剂,在大分子的催化反应中有效缩短了反应物和产物的扩散长度,提高了有效扩散速率,从而显著减少了积碳的发生,提高了催化剂的利用效率和使用寿命。通过研究分子筛催化剂的介-微双孔结构对反应的影响,分析了影响呋喃cfp的催化效果的影响因素及积碳的形成机制。为寻求制备更好的生物质转化催化剂提供了一定的理论基础。