光电转换材料光致电荷转移机理的超快过程研究

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随着人口数量的急剧增加,传统的化石能源的大量消耗对环境造成了严重的影响。能否寻找到合适的可替代能源成为人类社会发展的关键因素,也是当今急需解决的问题之一。二十世纪末及二十一世纪初发生的局部战争多数是为了抢占更多的石油资源。开发和利用可再生的太阳能可使人类减少甚至摆脱对传统化石能源的依赖。贵金属的表面等离子共振特性来源于电磁波及金属内导带电子的相互作用,它可以极大地提升器件的光电响应性能。金纳米作为稳定的贵金属纳米粒子近年来受到越来越多的关注,主要因为它们有很多吸引人的性质,如制备简单,易于功能化。同时由于它的表面等离激元效应,具有很强的吸收可见光的能力。金纳米可以广泛应用在很多方面,如在材料科学的应用,多种类型的功能性组装;与尺寸相关的电,磁和光学性质(量子尺寸效应),以及它们在光催化和生物上的应用。金纳米等离激元效应的相关研究是当前新材料及能源科学研究领域的热点。探索充分利用太阳光的可见光响应材料是提升光电转换材料性能的关键。将金纳米粒子的表面等离激元效应应用于光电转换,将大大提高传统光电转换材料的可见光吸收性能和光稳定性。我们知道目前以联吡啶钌衍生物/二氧化钛纳晶复合薄膜为基础的太阳能电池是非常低廉高效可实用性强的光伏电池。但是其存在最大的问题就是,染料的稳定性问题限制了其应用。金纳米作为稳定的金属材料,用之取代传统的光敏化剂将会解决这一问题。飞秒超快光谱为研究电荷转移行为提供了非常灵敏的实验方法。利用超短激光脉冲作为激发、探测的手段,通过测量瞬态光谱及其随时间的变化,可以实现对原子、分子的瞬态效应和过程的研究。在目前的研究中,主要是通过光伏器件效率的测量,来阐述贵金属等离子能带效应。在选择激发贵金属的等离子能带的条件下,光电转换效率的增强是由于电子的热运动引起的电荷移动还是电子直接从贵金属注入到相应的受体呢?对这一问题的理解目前存在很大争议。利用超快光谱的实验手段阐明这一原理将具有非常重要的实际意义。在本文中,我们以氯金酸为原料,以聚乙烯吡咯烷酮为保护剂,通过提高药品中金粒子的摩尔含量,合成不同直径的金纳米颗粒。然后将金纳米颗粒组装二氧化钛半导体(TiO2),用刮刀法制备出厚度约为15μm的薄膜。拟利用飞秒时间分辨超快光谱,选择激发金纳米的等离子能带,研究金纳米组装半导体体系的电荷转移过程,设计改变金纳米尺寸的实验方案,揭示其电荷转移的机理,阐明纳米金等离激元特性的物理本质。
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