钽酸锂(LiTaO3)晶体是一种优良的人工晶体，具有很多重要的性质，如电光效应、声光效应、热电效应、压电效应、弹光效应、光折变效应等等，在很多方面具有广泛的应用及前景。 然而，通常使用的钽酸锂晶体为同成分晶体，其中含有大量的本征缺陷。越来越多的实验结果表明，这些缺陷严重影响了它的物理性能。随着晶体中锂含量的提高，钽酸锂晶体在诸多性能上都有明显的提高。本文就近化学计量比钽酸锂晶体的光学性能进行了研究。 我们采用气相交换平衡技术制备了不同组分的钽酸锂晶体，通过测量紫外吸收边确定了晶体的组分，它们在48.74到49.8mol％Li2O的范围。 通过对不同组分的钽酸锂晶体Raman光谱的研究，我们发现一个在190cm-1附近新的拉曼峰，从而得到了E(TO)和E(LO)模完整的光学模。首次定量地给出了钽酸锂晶体拉曼光谱半高宽与晶体组分之间的关系式，并在光谱中发现了两个局域模，278cm-1和750cm-1，它们分别与VLi和TaLi4+相对应。 对不同组分的钽酸锂晶体的红外吸收谱进行了系统的研究，明确了钽酸锂晶体OH-吸收谱的三峰结构，即：3461、3475和3486cm-1。通过H+还原的实验研究了质子浓度的变化对OH-吸收谱的影响，发现只有3461cm-1峰的半高宽随H+浓度的增加没有改变，适合作为确定晶体组分的参量，并给出了晶体组分和该峰半高宽之间的定量关系。