改性二氧化钛光催化还原Cr(Ⅵ)及其失活再生的研究

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本文采用溶胶-凝胶法制备了不同种类元素掺杂改性纳米TiO2光催化剂,并选取不同地域的天然粘土作为载体制备了掺杂改性纳米TiO2柱撑粘土。以Cr(VI)为模拟污染物,对催化剂的制备条件、实验工况、反应动力学和反应机理进行了研究,并探讨了催化剂的连续使用次数及再生方法。结果表明:在最佳实验条件下,掺氟TiO2(以氟化铵为氟源,F/Ti比为0.1,煅烧温度为500℃,煅烧时间为3h)对Cr(VI)的去除率可达90.0%;以福建黏土为载体,经氮氟共掺改性后的TiO2撑粘土对Cr(VI)的去除效率可达89.1%;空穴捕集剂腐殖酸对Cr(VI)的光催化还原具有促进作用;微溶的CaSO4对Cr(VI)的光催化还原效率有明显的抑制作用;F-因具有较大的吸附竞争性对反应体系有抑制作用,可捕获·OH的Cl-、SO32-、SO42-和CO32-对反应有不同程度的促进作用;具有最高氧化态的Na+和Ca2+对光催化还原Cr(VI)无明显影响,可捕获电子的Cu2+、Hg2+和Ni2+对还原Cr(VI)具有不同程度的促进作用;光催化效率随光照功率的增大而逐渐提高;柱撑粘土的分离性能优于掺氟TiO2的分离性能。掺杂改性纳米TiO2光催化还原Cr(VI)符合一级动力学方程,其中掺氟TiO2的反应速率常数为纯TiO2的4倍。通过XRD、BET和UV-vis DRS对催化剂进行表征分析,以及X射线荧光光谱对不同地域粘土的检测分析,发现表征结果与实验数据吻合。对比不同催化剂的连续使用次数,结果表明:氮氟共掺TiO2柱撑粘土催化剂的连续使用次数最多,抗中毒能力最强。选取了四种方法对失活催化剂进行再生,其中超声震荡时间为60min时再生效果最优,恢复率可达86.0%。
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