焦炉煤气是炼焦工业的副产物,其富含大量的H₂和CH₄气体以及少量的CO、CO₂、N₂等。我国天然气供不应求和焦炉煤气资源化利用率低的现状使得人们对采用焦炉气制备天然气产生了浓厚兴趣。焦炉气甲烷化既能够合成清洁能源CH₄,又可直接利用废气中的CO和CO₂。其中CO₂化学性质稳定,其活化困难,因此实现CO₂加氢制备CH₄是目前研究的难点。CO₂甲烷化反应的关键在于高效甲烷化催化剂的开发,目前催化剂大多存在低温活性低,高温易烧结失活且存在副反应等缺点。因此开发低温高效的CO₂甲烷化催化剂,克服现有催化剂的缺点迫在眉睫。本论文开发了系列Ni、Ru基催化剂并将其作用于CO₂低温甲烷化催化过程,从载体的性质和制备方法以及催化剂的构效关系等方面探索催化过程的影响规律,同时对反应机理以及稳定性进行了相关的研究。主要研究工作如下:1)选取SiO₂、Al₂O₃、分子筛等不同载体制备Ni基甲烷化催化剂,重点研究了载体和活性组分协同作用等对Ni基催化剂催化效率的影响,其中Ni/ZSM-5催化剂的催化活性最高,其优良性能是由于载体表面存在高分散性的金属颗粒以及Ni金属与载体碱性位点的协同作用。2)为提高Ni基催化剂的低温活性,以Ni-Al水滑石为前驱体通过调控催化剂的Ni²⁺/Al³⁺摩尔比制备了Ni_xAl-MO催化剂,催化剂的低温催化效率大幅提高。Ni_xAl-MO系列催化剂中易还原的氧化物种以及活性金属Ni与载体碱性位点之间相互协同作用是提高CO₂低温甲烷化性能的关键,Ni²⁺/Al³⁺摩尔比的改变可以使H₂与CO₂吸附活化过程达到最优的调控。3)为进一步提升催化剂的CO₂低温甲烷化活性,将Ni-Al水滑石前驱体衍生的Ni基催化剂与碱性载体CeO₂相结合制备新型催化剂,通过调节CeO₂的含量,提升了催化剂的低温催化效率。其中NiAl-MO/CeO₂-5拥有最优的催化性能,在250°C反应温度下,CO₂转化率为91%。碱性金属氧化物与水滑石前驱体结合制备新材料是设计具有优良CO₂低温甲烷化性能催化剂的成功策略。4)为进一步提高催化剂活性和减短制备时长以及充分利用活性金属组分,采用化学还原法以不同种类和含量的离子液体为稳定剂介质合成Ru基催化剂。研究发现离子液体可吸附在Ru纳米颗粒表面,调节Ru纳米粒子的尺寸和分散,有效防止纳米颗粒的聚集和氧化,从而有利于催化活性的提高。