当前,随着社会经济的高度发展,能源和环境问题不断地引起人们的广泛关注,可持续性发展迫在眉睫。利用太阳能实现光催化分解水生产清洁的可再生能源是解决这一问题的有效途径之一。光催化分解水过程包括析氧反应（OER）和析氢反应（HER）两个半反应。理想的光催化剂首先应在与水接触时保持稳定,并具有良好的可见光吸收能力。其次,理想的光催化剂应该是无毒的、生产工艺简单、且便于大规模生产。更为重要的是,光催化材料能带结构的价带和导带必须提供足够的驱动力以满足HER和OER对应的氧化和还原电位,即HER要求光催化剂的导带底部（CBM）大于的还原电位H+/H2,而OER要求价带顶部（VBM）小于O2/H2O的氧化电位。虽然过去已有大量的实验研究表明许多光催化剂具有良好的HER活性,但OER表现出非常缓慢的反应动力学,因为后者涉及到多电子步骤。因此,开发高效的全解水光催化剂的关键是使光催化剂的价带边缘充分小于O2/H2O的氧化电位,以充分满足OER的热力学要求。在本论文中,我们利用第一性原理方法从理论上设计了以二维石墨炔材料为基础的光催化剂,详细计算了催化剂的能带结构、光学性质、光催化水分解热力学过程及OER机理等,主要的研究成果如下:石墨炔是一种新型的二维材料。它是由sp和sp~2杂化的碳原子组成的新的碳同素异形体,且它是天然的半导体（带隙为1e V左右）。我们通过密度泛函理论系统地计算了硼氮（B,N）共掺杂二维石墨炔单层（BCN）的电子结构、热稳定性、光学性质和动力学稳定性等。计算结果表明,B,N共掺杂有效调控了石墨炔的电子结构,能带的禁带宽度随着B,N原子掺杂浓度的增加而增加。我们通过筛选发现,一些BCN石墨炔材料具有中等的带隙（2-3 e V）,有利于可见光的吸收。此外,我们发现部分BCN材料的价带顶部和导带底部边缘位置与水的氧化还原电位十分匹配。最后,我们证明了性能最优越的BCN石墨炔材料具有优良的载流子流动性和良好的光生电子-空穴分离能力。另外,利用第一性原理方法系统研究了B,N共掺杂的氟钝化石墨炔纳米带（F＿GDYNRs）的电子结构和光催化分解水性能。计算结果表明石墨炔边界氟钝化和B,N共掺杂对石墨炔纳米带电子结构的调控作用是截然不同的。由于F＿GDYNRs材料边缘F原子的诱导电偶极子层的重要作用,使得B,N共掺杂F＿GDYNRs在光催化水分解的过程中得以充分满足水分解的氧化还原电位。此外,我们在反应路径计算时发现了对在F＿GDYNRs上存在O-O耦合机理。这种反应途径可以更有效地降低OER过电势,从而为开发光催化OER的催化剂设计提供了新洞见、新思路。