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石墨烯的成功合成与其新奇的物理化学特性极大地激发了人们对其它不同结构形态和化学组分的二维材料的研究,五边形石墨烯（penta-graphene）就是其中的典型代表之一,它已成为二维材料新的原子结构范式。基于五边形石墨烯,数十种以五边形为结构基元、稳定的二维新材料被理论预言,五边形硅烯纳米带和五边形单原子层、多原子层Pd Se2被实验合成;并且这些新进展进一步推动了人们对二维五边形材料应用的广泛研究。在此背景下,考虑到含氮二维材料在高能量密度材料、压电性、铁磁性材料等方面的重要应用,本论文（1）运用密度泛函理论,系统地研究了二维五边形含氮材料:Penta-MN2（M=Mn,Pd,and Pt）和penta-BCN以及五边形氮化硼与五边形石墨烯所构成的异质结的稳定性及其物理性质。主要内容如下:（1）二维铁磁性penta-MnN2。基于Mn原子的高磁矩和N对Mn原子之间铁磁耦合调控的有效性,我们构造了纯平的五边形结构penta-MnN2,其中包含N2二聚体。第一性原理计算结果表明,该结构不仅在动力学、热力学上是稳定的,而且其能量基态为铁磁态;其电子结构表现为铁磁性半金属;蒙特卡洛模拟发现该体系具有913 K的居里温度,其强铁磁性可归因于Mn与N原子间的超交换相互作用;通过施加应力可以对其居里温度进行有效的调节。此研究表明,当体系从六边形Mn N到五边形MnN2,其居里温度显著提高。Penta-MnN2可望在自旋电子学器件中有所应用。（2）二维五边形纯平penta-MN2（M=Pd,Pt）。由于在二维五边形结构中,sp2和sp3杂化键的存在,仅以五边形为结构基元的二维材料通常都有一定的褶皱。我们利用全局结构搜索,发现了两种稳定的五边形纯平结构:penta-PdN2和penta-PtN2;计算结果表明,它们分别具有金属和半导体特性,且具有高的结合能,在能量上比实验合成的pyrite结构更具有优势,并且具有熔点高的特性;特别是penta-PtN2,其熔点超过2000 K,由于具有高弹性常量和小的载流子有效质量,penta-PtN2还表现出超高的载流子迁移率。Penta-MN2可望在高耐热材料和电子器件中有所应用。（3）二维三元五边形BCN压电材料。B和N在元素周期表中分别位于C的左右两侧,且与C具有非常相近的原子半径和不同的电负性,我们发现这三者的结合可构成稳定的类penta-graphene结构:penta-BCN。计算结果表明:penta-BCN是具有直接带隙为2.81 eV的半导体,且具有高力学强度和各向异性;由于pentaBCN中B-N键的特殊排列导致了沿（010）方向的自发极化;而相比于h-BN,B-N键键长更短、共价键更强导致它的自发极化强于h-BN。且由于该结构具有非中心对称和半导体特性,penta-BCN展现出了优异的压电特性,表现出了作为新型纳米压电材料的潜力。（4）Penta-graphene/penta-BN2范德华异质结。我们通过将五边形石墨烯（penta-graphene）和五边形二氮化硼（penta-BN2）垂直堆叠构建了异质结;并且系统地研究了其稳定性、电子结构特性和器件性能。运用第一性原理计算,我们发现该体系具有可忽略的晶格应力,电子结构显示该异质结具有n型肖特基势垒;并且通过施加面内的单轴或双轴的应力或者垂直方向的应力,可以有效地调节电子和空穴的肖特基势垒高度,甚至可以调节肖特基势垒的类型,实现从n型向p型的转变。该研究工作拓展了二维五边形含氮材料在场效应晶体管中的应用。本论文为合成新型二维五边形含氮材料及其器件应用提供了理论支撑。