TAPO-5分子筛及其膜的合成

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磷酸铝分子筛具有分子尺度均匀而规则的孔道结构,起筛分分子的作用,且有化学稳定性好、热稳定性好、机械强度高等优点,在吸附分离、催化剂等领域有巨大的应用潜力。负载在无机多孔载体上的磷酸铝分子筛膜,用于工业过程时能大大提高产物分离率和选择性,在连续分离、膜反应器、化学传感器等领域有光明的应用前景。TAPO-5分子筛不仅具有上述优点,更因Ti原子的可变价性质,在有H2O2参与的一系列氧化反应中表现出优异的催化性能。虽然已有很多关于AlPO4-5分子筛膜的报道,但尚未见有关TAPO-5分子筛膜的公开报道。本文采用原位水热法和蒸汽辅助凝胶转化法合成TAPO-5分子筛及其膜。采用原位水热法时,研究了pH、晶化温度和晶化模式等合成条件对TAPO-5分子筛合成的影响;分别用TiO2、MnO2和SiO2对载体进行改性处理,探讨载体改性对TAPO-5分子筛膜合成的影响。采用蒸汽辅助凝胶转化法时,研究了凝胶的老化模式、晶化模式、晶化时间和HF的添加等合成条件对TAPO-5分子筛合成的影响;在SiO2改性载体上合成TAPO-5分子筛膜,与原位水热法合成的分子筛膜作了对比,并研究了老化模式、晶化时间和HF的添加对TAPO-5分子筛膜合成的影响。合成的样品用XRD、SEM和UV-Vis进行表征。结果表明:用原位水热法合成TAPO-5分子筛及其膜时,pH值和晶化温度影响TAPO-5分子筛的形貌和Ti原子存在状态,动态晶化模式只影响形貌,对Ti原子存在状态无影响;TiO2改性载体不利于TAPO-5分子筛膜的生长,MnO2改性载体上的分子筛膜呈一定c向有序性,SiO2改性载体上合成了连续的TAPO-5膜。凝胶转化法比原位水热法晶化时间短,合成的TAPO-5分子筛晶粒小得多,且有利于钛原子进入骨架。凝胶的老化和动态晶化影响分子筛的形貌但不影响钛原子存在状态,HF的加入不利于钛原子进入骨架。采用蒸汽辅助凝胶转化法以及对凝胶进行老化,有利于形成交联性的分子筛膜。
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