【摘 要】
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化工产品在人类生活生产中占据着不可替代的重要地位,随着碳中和理念的提出,清洁化工技术是高耗能化工行业未来的必经之路,而提高能源和原子利用率、缩短反应路径、研制高效催化剂等方式可实现精细化工过程的绿色可持续发展。本论文致力于正戊烯绿色环氧化及其衍生物制备研究,采用清洁的氧源从源头解决工艺污染的问题,制备高效催化剂提高反应体系的原子利用率,调控反应路径降低反应过程能耗和物耗,减少三废产生。主要研究内容
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化工产品在人类生活生产中占据着不可替代的重要地位,随着碳中和理念的提出,清洁化工技术是高耗能化工行业未来的必经之路,而提高能源和原子利用率、缩短反应路径、研制高效催化剂等方式可实现精细化工过程的绿色可持续发展。本论文致力于正戊烯绿色环氧化及其衍生物制备研究,采用清洁的氧源从源头解决工艺污染的问题,制备高效催化剂提高反应体系的原子利用率,调控反应路径降低反应过程能耗和物耗,减少三废产生。主要研究内容如下:1、基于H2O2/钛硅分子筛催化体系在烯烃环氧化方面的应用,探究TS-1微球和Ti-MWW分子筛对正戊烯环氧化反应的催化性能。分别对TS-1微球和Ti-MWW分子筛进行了XRD、BET、SEM、Py-IR和FT-IR等一系列表征,对这两种分子筛的孔道结构、表面形貌、表面酸性等性质进行研究。探究了TS-1微球和Ti-MWW分子筛在不同溶剂中对正戊烯环氧化的催化效果,结果表明Ti-MWW/Me CN催化活性最优,正戊烯转化率可以达96.9%,1,2-环氧戊烷的选择性可达95.26%。结合表征和实验结果,以TS-1微球和Ti-MWW分子筛为催化剂从溶剂效应、孔道差异等角度对正戊烯的催化活性进行研究。提出了一种以正戊烯为原料使用清洁氧化剂双氧水制备1,2-环氧戊烷的绿色工艺,该工艺过程温和高效,避免了传统工艺中的强酸、强碱和不环保的氧化剂,副产物只有水。2、采用超声浸渍法制备了双功能复合催化剂Ce O2/Ti-MWW,并开发了以正戊烯为原料一锅法制备1,2-戊二醇的绿色工艺。与传统工艺相比,所制备的5%Ce O2/Ti-MWW催化剂实现了一步化反应,避免了中间体多次分离,有效缩短了合成路线,反应转化率为94.2%,选择性为91.07%。通过催化剂表征发现高效催化活性归因于Ce O2和Ti-MWW双催化剂之间的协同强化效应,氧化铈的介孔结构和独特的氧化还原性能增加了Ti-MWW的活性中心、比表面积和酸性位点,可实现原子经济且安全的1,2-戊二醇工艺。此外,对在该催化体系下的工艺条件进行了探讨,探究了不同溶剂、反应温度、反应时间对工艺的影响,并根据反应的溶剂效应提出了可能的催化反应路径。3、探究在常压下以更为绿色的空气氧为氧源通过不同纳米金属氧化物催化正戊烯环氧化反应,其中Cu2O立方体纳米颗粒对正戊烯的空气环氧化反应的催化效果最佳,正戊烯的转化率可以达到20.98%,1,2-环氧戊烷的选择性可以达到12%。对Cu2O立方体纳米颗粒进行SEM、TEM、XRD、BET、XPS和FT-IR等表征,发现Cu2O立方体纳米颗粒对正戊烯的空气环氧化反应催化效果归因于其（110）表面的活性位。最后,提出了一种Cu2O立方体纳米颗粒催化正戊烯空气环氧化可能的反应路径。
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