论文从发展多功能的高性能器件对半导体材料性能多样性需求,以及半导体材料与金属电极接触势垒对器件性能限制的瓶颈出发,选择具有高电子迁移率的单层三磷化钙和单层三磷化铟为研究对象,采用基于密度泛函理论（DFT）的第一性原理计算方法,研究了取代和空位掺杂以及引进缓冲层等对三磷化钙的电子结构、磁学和光学性质,对三磷化铟与镍接触界面电子结构和接触特性的影响。为多功能器件的制备提供重要的理论依据。主要的研究内容包括以下两方面:1. 通过取代和空位掺杂调控单层三磷化钙（m-CaP₃）的电子、磁学和光学等性质。该工作主要有三个部分:（1）对m-CaP₃的2×2超胞的两类P原子和Ca进行取代掺杂或引进空位,计算各体系总能量、形成能和电荷转移,获得每种掺杂体系最稳定的晶胞结构,研究掺杂元素种类（B、C、N、O和F）对m-CaP₃的带隙和自旋极化特性的影响。（2）进一步在m-CaP₃的1×1、3×3和4×4超胞中引进上述缺陷,分析缺陷浓度对各掺杂体系电子结构,特别是对带隙和自旋极化特性的影响。（3）研究缺陷浓度对m-CaP₃的光吸收系数的影响。通过以上研究发现,改变m-CaP₃的掺杂元素和掺杂浓度,可以实现在不同能量范围内调控其带隙,同时在整个可见光范围内保持其良好的光吸收特性。2. 缓冲层协同调控单层三磷化铟（m-In P₃）与金属镍（Ni）的异质结构的界面接触特性。该工作主要分为三个部分:（1）研究m-In P₃与G、m-BN和Ni形成的异质结构的平衡层间距和接触界面的电子特性,分析接触特性与肖特基-莫特规则相违背的原因。（2）通过在电极的接触界面处引进石墨烯或m-BN缓冲层,研究缓冲层对接触界面处的费米钉扎和界面的能带对齐的影响,并进行分析。（3）在有缓冲层的条件下,研究界面处m-In P₃的空位缺陷对接触界面的电子特性的影响。通过上述三个方面的研究,在m-In P₃@G和m-In P₃@Ni异质界面处引进m-In P₃的空位缺陷和石墨烯或m-BN缓冲层,能够有效的消除界面处的费米钉扎并调节界面的能带对齐,实现了接触特性从肖特基接触向欧姆接触的转变。本文工作为二维金属磷化物在未来的电子、光电子和能量转换器件应用方面提供重要的理论基础。