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氮氧化物（NOx）是主要的大气污染排放物之一,它们主要包括燃煤和石油等化石燃料的加工利用过程中产生的NO和NO2等。它能够带来光化学烟雾和酸雨等一系列的环境问题,并对人类健康造成很大的伤害。由于环境问题越来越受到人们的重视,NOx的排放政策变得越来越严格。利用氨为还原剂的选择性催化还原技术（NH3-SCR）是脱除NOx的最有效方法之一。催化剂是NH3-SCR技术的核心,而负载过渡金属的分子筛基催化剂由于在NH3-SCR反应表现出诸多的优势受到研究者们的大量关注。本论文选择小孔结构的SAPO-18硅铝磷分子筛作为载体,制备了一系列负载Fe、Mn和Cu等不同过渡金属的催化剂。通过NH3-SCR技术测试了它们对模拟烟气中NOx的脱除性能,同时采用多种物化结构表征研究了催化剂的物理结构和化学性质,以考察催化剂的物化性质与NH3-SCR性能之间的构效关系。进一步利用原位红外光谱观测催化剂在NH3-SCR反应中的中间物种动态变化,并结合了密度泛函理论计算探讨了催化剂上的NH3-SCR反应机理。本论文得出的主要结论如下:（1）分别采用浸渍法、一锅法和离子交换法制备了Fe-SAPO-18催化剂。其中离子交换法制备的Fe0.42Z-IE催化剂表现出了优异的NH3-SCR高温活性,其在350 ℃到500 ℃之间保持80%以上的NO转化率,且在整个温度窗口范围内其N2选择性均大于90%。这主要是由于更多Fe3+离子与SAPO-18分子筛的骨架配位提供活性位。在Fe0.42Z-IE催化剂上负载Mn之后,催化剂的活性温度窗口向低温方向移动。其低温活性大大提高,但是高温活性有所降低。其中Mn5Fe0.42Z催化剂在275 ℃到425 ℃之间保持80%以上的NO转化率,但是其N2选择性随着温度的升高急剧降低。Mn物种主要以无定形MnOx的形式分布在分子筛的表面,是MnFe-SAPO-18分子筛在低温下具有高NO转化率的活性中心。原位红外实验表明,MnFe-SAPO-18催化剂上Fe活性中心和Mn活性中心在NH3-SCR反应中的作用方式不同,其中NOx物种的活化是提高Fe活性位上SCR反应速率的重要步骤,而Mn活性位上NH3物种容易活化和深度解离,并与NOx物种反应生成N2O。（2）采用浸渍法和离子交换法制备的Cu-SAPO-18催化剂能够有效的脱除NO,具有较高的SCR活性和N2选择性。Cu-4.42催化剂低温活性最优异,NO脱除率窗口较宽（200-425 ℃,>80%）。研究表明在Cu-SAPO-18催化剂上存在多种Cu物种,其中孤立的Cu2+离子是反应的活性位并有利于低温下的SCR反应,Cu-4.42催化剂具有最优异的低温活性正是由于具有最多含量的Cu2+离子。而CuO物种由于促进NH3的非选择性氧化会抑制高温下的SCR活性。EPR结果结合DFT计算结果表明孤立的Cu离子和SAPO-18骨架上的氧原子配位,其最优化位于梨状笼内,并且靠近六元环的窗口处。结合DFT计算和原位红外光谱结果提出了Cu-SAPO-18催化剂上可能的NH3-SCR反应中间物种和反应路径。包括NH3到NH2的解离和NO到NO2的氧化都是其中的关键步骤。在整个NH3-SCR反应循环过程,包括Cu2+物种的还原历程和Cu+的氧化历程中,目的产物N2均可以生成。（3）SAPO-18分子筛的合成凝胶中原位加入Cu源成功地合成出了Cu-SAPO-18催化剂。新鲜的Cu-F-500催化剂SCR活性温度窗口较窄,NO转化率仅在250-350 ℃的温度范围内达到80%。高温老化后催化剂的低温和高温活性均得到提升。其中Cu-T-800催化剂在200-450 ℃温度范围内NO的转化率都在80%以上。这是因为高温老化使CuO簇物种与分子筛的质子发生置换反应转化为更多活性的Cu离子,因此对反应物分子包括NH3和NOx物种有更强的吸附和活化能力。对于原位合成的Cu-SAPO-18催化剂来说,晶体内扩散限制对NH3-SCR反应活性有较大的影响,其大小与分子筛晶体中Cu物种的状态和位置有关。在高温老化情况下部分的CuO簇转化为活性Cu离子会减弱扩散限制,但是高温老化程度的进一步增加使活性Cu2+向晶体内部迁移,从而使晶体内扩散限制增强。（4）采用液相沉积法对Cu-SAPO-18催化剂进行了表面改性,制备了一系列具有不同CeO2薄膜厚度的CuZ-Cen催化剂。其中CuZ-Ce1催化剂不仅具有优异的SCR活性,并且抗H2O,SO2能力和高温稳定性也有所提高。通过CuZ-Cen催化剂结构和化学性质表征,结合NH3-SCR动力学研究,发现CuZ和CuZ-Cen催化剂在SCR反应中的活性位均是孤立的Cu离子,它们在低温下活性受小孔分子筛的晶体内扩散限制。包覆在Cu-SAPO-18催化剂表面的CeO2薄膜厚度的不同对催化剂的活性有很大的影响。催化剂具有更多的Cu离子和合适的CeO2厚度是具有优异NH3-SCR活性的关键。CuZ-Cen催化剂相比CuZ催化剂具有更高的稳定性,特别是在反应气中含水的情况下。这主要是由于CeO2薄膜能够有效的抑制H2O竞争吸附在催化剂的酸性位和活性位。原位红外实验证明CeO2薄膜能够一定程度上阻止SO2分子吸附并堵塞催化剂的活性位,并且隔离了生成的硫酸铵盐沉积在催化剂的表面。因此,包覆CeO2氧化物薄膜后的催化剂具有更强的抗SO2中毒能力。