近年来，纳米材料的研究无论是在理论还是在实验上都得到快速发展。低维纳米材料由于特有的量子尺寸效应、大的表体比，以及随尺寸变化的结构和光电以及磁性质而受到广泛关注，在微电子工业和基础科学研究中的比重日益增加。由过渡金属和芳香性环或是反芳香性环组成的类似三明治结构的有机金属化合物在纳米和分子器件的应用上有极为重要的意义。　　 目前，这方面的研究主要集中于单金属核的结构（如VBz2、FeCp2、EuCOT2）。对于多金属-有机分子三明治团簇即有机配体层中包含至少两个或两个以上金属原予或离子的类似于二茂铁结构的研究仍然较少。在多核会属三明治化合物中，由于夹层金属原子之间会形成金属键，这种三明治团簇应该具有不同于单金属-有机分子三明治团簇的电磁性质。目前，这方面的研究才刚刚起步，大部分都还集中在某些特定的金属上。因此寻找新的能形成此种结构的甚至是具有磁性的多金属-有机分子三明治团簇的金属原子和有机分子配体，探索金属之间相互作用对于整个结构的稳定性和电磁性质的影响，以及研究对于特定的有机环所能容纳的最多金属原子或离子的数目，是具有重要科学意义的。　　 本文采用基于第一性原理的密度泛函理论方法，对多金属-有机分子三明治团簇的几何结构与电磁性质进行了较为系统的理论研究，探索了这类化合物的形成机制和键合规则，研究了其稳定性和电磁性质的物理根源，主要结论如下：　　 采用密度泛函理论研究了由两个苯环聚合而成的环(C10H8 Napthalene)和过渡金属(TM=Sc-Ni)组成的双核三明治结构(TM2Np2)的稳定性和电磁性质。发现所有的双金属三明治团簇都是相当稳定的，其中Sc2-，Ti2-和V2-Np2由于形成了较多的成键轨道，具有较大的结合能，而Cr2-和Mn2-Np2的成键轨道较少，具有相对小的结合能。另外，这些团簇的HOMO-LUMO能隙呈现出明显的元素依赖性(element-dependence)：Mn2Np2由于满足8-2/n(n=平均每个原子上的电子)电子规则而具有最大的HOMO-LUMO能隙，其它团簇的能隙几乎对称地分布在Mn2Np2能隙的两边。更为有意思的是，这些双金属有机分子三明治团簇还展示出不同于它们单金属同类团簇的磁性质，其中V2Np2和Cr2Np2分别处于反铁磁和铁磁基态，而其它的团簇都是非磁的基态，这样特别的磁性质主要来自于它们不同的价电子排布。　　 研究了由C7H7和过渡金属Cr原子组成的三明治团簇，以及随着环中夹Cr原子数目的变化，团簇的几何结构，电子结构与磁性质的变化。我们发现，配体空间最多只能夹三个Cr原子；对于夹两个Cr原子的情况，其结构有Cr原子连线垂直和平行于配体Tr环中心连线的两种结构。具有Cr-Cr之间四重键的垂直结构更加稳定。当Tr环中夹有三个Cr原子时，夹在环中的三个Cr原子能够保持和孤立Cr原子相似的半满电子结构，从而形成较为稳定的三角形结构。在Cr3Tr2的结构中的三个Cr原子由于受Tr和空间的影响呈现顺磁性，不同于有磁性的Cr3团簇。　　 采用密度泛函理论对主族原子Li和Ca与环辛四烯基cyclopentadienyl(C8H8 COT)形成的三明治团簇MnCOTm(M=Li，Ca)的几何和电子结构、以及磁性质进行了研究。在这些结构中，不论是单金属或者是双金属-有机分子三明治团簇，均发生明显的电荷转移：每个Li原子失去近一个电子，而每个Ca原子失去近两个电子，而COT环得到Li或者是Ca转移的相应电子。但是对于均有电子转移的这类三明治团簇，Li和Ca与COT环之间的相互作用是不同的，Li的轨道在单金属和双会属三明治团簇中没有参与团簇轨道的形成，而Ca的轨道在单金属和双金属三明治团簇中对团簇轨道形成都有贡献。