化学计量学方法对多溴联苯醚的色谱保留值的QSPR研究

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本文主要应用化学计量学方法中的多元线性回归方法(MLR)、BP人工神经网络算法(BP)以及粒子群优化BP神经网络方法(PSO-BP)对多溴联苯醚(PBDEs)的色谱保留时间值的定量结构-保留关系(Quantitative Structure-Pha rmacokinetics Relationship,QSPR),通过理论计算方法研究化合物的结构/理化性质之间的关系。多溴联苯醚(PBDEs)是一类在环境中广泛存在的全球性的有机污染物,并且在环境中的浓度增长速度很快,对人体健康造成严重危害,已经成为当今环境科学的一大热点,因此本文通过QSPR建模的方法对PBDEs的色谱保留值进行预测,具体研究内容如下:1.首先运用化学软件HyperChem7.5绘制出了126个PBDEs化合物结构的分子图像,通过半经验方法优化分子构型,从而计算出了分子的表面积以及体积。而且运用又一化学软件Chemoffice2010得到了126个PBDEs化合物的3D构型,通过分子力学MM2进行了结构优化,获得了坐标空间(x,y,z),构建出了新的拓扑指数Ys,并结合分子内的溴的取代个数以及分子质量作为自变量,色谱保留值作为因变量,应用多元线性回归方法对100个多溴联苯醚(PBDEs)化合物的7种色谱柱的色谱保留值分别建立QSPR模型,然后利用模型来预测26个多溴联苯醚(PBDEs)化合物的色谱保留值进行验证。2.利用BP人工神经网络算法对以上所选取的分子结构参数与色谱保留值同样建立QSPR模型,选取100个PBDEs化合物为训练集,选取26个PBDEs化合物为测试集,经过测试集样本对模型的验证,表明所建立的QSPR模型预测能力强。3.应用粒子群优化BP算法,通过对BP结构和参数的优化,避免了BP算法通过重复实验测试来确定隐含层个数,提高了网络的学习速度和效率。粒子群优化算法解决了BP人工神经网络算法的过拟合和问题,有效地弥补BP网络在网络结构、权值和阈值选择上的随机性缺陷,充分利用PSO的全局搜索能力和BP网络的局部搜索能力,从而增强网络的智能搜索能力,缩短了网络收敛时间。将PSO-BP算法应用到对色谱保留值的QSPR研究上,所建立的模型更加稳定,模型预测能力更强。将以上三种化学计量学算法结合起来,分别建立稳定性高、预测能力强的QSPR模型,对化学分析、生命科学、药物合成以及环境科学等多个学科提供了新思路和新方法,其对化合物的性质和活性进行预测,已经成为有机污染物进行生态风险评价的一个重要手段,因此具有很好的应用前景及重要的理论和实际意义。
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