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有机无机杂化钙钛矿(杂化钙钛矿)太阳能电池由于具备钙钛矿材料成本低廉、制备工艺简单、性能优异等特点,已成为新一代薄膜太阳能电池中的研究热点。目前,实验室制备的钙钛矿太阳能电池认证效率已经达到24.2%。由于钙钛矿材料对水汽敏感,高效率的杂化钙钛矿太阳能电池制备过程通常需要在充满惰性气体的手套箱中完成。手套箱的使用不仅增加了钙钛矿太阳能电池技术成本,也使得制备流程更复杂。因此,研究在空气中制备钙钛矿太阳能电池的工艺有重要的学术和经济价值。本论文的主要研究目标围绕着在空气中制备高性能钙钛矿太阳能电池展开。首先对二氧化钛(TiO2)电子传输层的制备方法及工艺参数进行了研究。其次优化了空气环境下两步法制备钙钛矿薄膜的工艺。研究了反溶剂法在不同湿度空气中制备的钙钛矿薄膜及太阳能电池的性能。最后深入研究了湿度对钙钛矿薄膜结晶过程的影响,提出了抗湿度反溶剂工艺。基于该工艺,在90%(25℃)的相对湿度(relative humidity,RH)条件下制备出高性能钙钛矿太阳能电池器件,效率可达19.5%。具体地,研究内容分为以下四部分:1.对TiO2电子传输层制备方法及工艺参数进行了研究。分别通过热解喷涂法、旋涂法和磁控溅射法三种方法制备TiO2电子传输层,并进一步制备了平板结构甲胺铅碘(CH3NH3PbI3)钙钛矿太阳能电池。三种器件的平均光电转换效率分别为12.5%、11.5%和12.5%。考虑时间和技术成本,热解喷涂法是更理想的TiO2电子传输层沉积工艺。通过对热解喷涂法的工艺参数进行优化,发现间隔喷涂可以提高致密TiO2层薄膜的覆盖并减少其缺陷密度,改善光生载流子在界面处的抽取,从而提高钙钛矿太阳能电池器件性能。2.研究了碘化铅(PbI2)薄膜退火温度及卤素调控对空气中两步法制备的钙钛矿太阳能电池性能的影响。当PbI2薄膜退火温度在90℃时,制备的钙钛矿薄膜由钙钛矿晶粒紧密堆积而成,薄膜致密性好、结晶度高。将其作为光吸收层用于介孔结构CH3NH3PbI3太阳能电池中,获得了12.11%的最高光电转换效率。采用卤素调控的方式对PbI2层进行优化,当PbI2与PbBr2的摩尔比为83:17时,器件的光电转换效率提高到了14.36%。该工作为在空气中采用两步法制备高质量钙钛矿薄膜提供了重要指导。3.研究了反溶剂法在一系列湿度环境下(0%RH60%RH,22℃)制备的CH3NH3PbI3薄膜及太阳能电池性能。在所研究的不同湿度条件下,采用反溶剂法制备的CH3NH3PbI3薄膜在结晶度、表面形貌、光吸收特性和稳态光致发光方面的特性相似,制备的太阳能电池光伏性能相近,平均光电转换效率均超过15%。放置于手套箱中存储60天后,所有器件的效率都保持在初始值的90%以上。模拟研究了钙钛矿前驱体溶液暴露在湿度环境下的潜在影响,发现前驱体溶液吸收等摩尔量的水对CH3NH3PbI3薄膜以及最终制备的电池器件性能影响可以忽略。该研究揭示了反溶剂法在中低湿度下制备CH3NH3PbI3钙钛矿太阳能电池的特点,为深入研究湿度对反溶剂法的影响打下了基础。4.鉴于高湿度下(70%RH及以上,25℃)反溶剂法无法制备出高质量的CH3NH3PbI3薄膜,深入研究了湿度影响反溶剂法制备钙钛矿薄膜结晶动力学过程的机理。通过对浑浊点现象及钙钛矿薄膜形貌的研究,提出了湿度对CH3NH3PbI3薄膜旋涂结晶过程的影响机制。基于调控CH3NH3PbI3薄膜的初始形核密度,发展了抗湿度反溶剂方法。通过该方法可在任意湿度(0%RH到90%RH)下制备出高质量的CH3NH3PbI3薄膜和高效率的太阳能电池。特别地,在90%RH(25℃)湿度下获得了19.5%的光电转换效率,这是目前高于30%RH湿度条件下效率最高的钙钛矿太阳能电池器件。该方法解决了钙钛矿太阳能电池在制备过程中对手套箱环境的依赖,将极大地降低钙钛矿太阳能电池的技术成本,为钙钛矿太阳能电池的商业化进程打下了关键基础。