【摘 要】
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糠醛是典型的α-β不饱和醛,其加氢产物常被用作多种化工中间体,在精细化工领域具有重要地位。糠醛分子中含有醛基、环醚、共轭双键等多种官能团,因此加氢产物众多,涉及到C=O及C=C双键的氢化、呋喃环的开环及重排等多种变化。因此,如何利用催化剂的构效关系实现其加氢过程的可控优化,从而提高目标产物的选择性,是糠醛加氢的研究重点。在众多催化剂中,Ni基催化剂因其相对低廉的价格、丰富的储量及良好的氢活化能力而
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糠醛是典型的α-β不饱和醛,其加氢产物常被用作多种化工中间体,在精细化工领域具有重要地位。糠醛分子中含有醛基、环醚、共轭双键等多种官能团,因此加氢产物众多,涉及到C=O及C=C双键的氢化、呋喃环的开环及重排等多种变化。因此,如何利用催化剂的构效关系实现其加氢过程的可控优化,从而提高目标产物的选择性,是糠醛加氢的研究重点。在众多催化剂中,Ni基催化剂因其相对低廉的价格、丰富的储量及良好的氢活化能力而备受研究者青睐。然而,在糠醛的加氢过程中,Ni基催化剂对C=C和C=O双键均有较强的活化能力,往往导致其过度加氢。此外,在较为严苛的制备及反应条件下,金属Ni易团聚,降低了Ni基催化剂的稳定性,从而限制了其应用。针对以上问题,本论文通过向Ni基催化剂中引入第二种活性金属,以此来调变Ni的电子结构;同时以层状双金属氢氧化物为前体,利用其结构拓扑转化效应,通过原位还原制备了负载型双金属Ni基催化剂,在改变催化剂电子结构的同时提升金属纳米颗粒的分散性,从而提高目标产物四氢糠醇的选择性和催化剂的稳定性。本论文第一部分向Ni基催化剂中引入金属Cu,旨在利用Cu和Ni之间的协同效应改变糠醛在催化剂表面的吸附构型,从而实现目标产物四氢糠醇的高选择性。结果表明,Cu1Ni3/Mg Al O催化剂表现出最优异的反应活性,能够在110 oC、3 MPa H2和3 h的反应条件下,得到收率为94%的四氢糠醇,并且在6次循环实验后还保持着较高的催化活性。催化剂的表征分析和反应数据结果表明,Cu和Ni之间存在着较强的协同效应,而这种协同效应来自于Cu1Ni3/Mg Al O催化剂中富Ni的环境及Cu-Ni合金的存在。原位红外结果表明,上述协同效应可以使糠醛在催化剂表面的吸附构型从平面吸附或垂直吸附变为倾斜吸附,从而实现了C=O、C=C双键的快速加氢,显著提高了其催化性能。基于以上结果,本论文第二部分仍以第二金属的引入为切入点,通过向Ni基催化剂中引入Fe,探究Fe和Ni之间的相互作用对糠醛加氢反应性能的影响。结果表明,Fe1Ni4/Mg Al O催化剂表现出最优异的催化活性,能够在80 oC、3 MPa H2和3 h的反应条件下,得到收率为90%的四氢糠醇,并且在6次循环实验后依旧保持着较高的催化活性。实验结果表明,催化剂中富Ni的环境及Fe与Ni之间的相互作用改变了Ni的电子结构,从而显著提高了催化剂的反应活性和稳定性。本研究制备的高效、通用的负载型双金属Ni基催化剂不仅为生物质平台化合物的有效升级提供了一种思路,还拓宽了负载型非贵金属催化剂在加氢领域中的应用。
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