树脂牙本质粘接形成的动力学研究

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牙科复合树脂因其逼真的美学效果及优良的生物相容性,是目前最为常见的修复材料,广泛应用于临床牙齿缺损的修复治疗中。但是复合树脂因聚合反应而产生的收缩现象,能破坏修复体的界面稳定性,造成树脂与牙体组织的脱粘接,进而引发继发龋等并发症,甚至导致最终的修复失败。事实上在光固化过程中,树脂的聚合收缩与界面粘接形成之间存在激烈的竞争:随聚合反应而生成的收缩应力,与复合树脂借助粘接剂与牙本质逐步建立的粘接力共同作用于结合界面,互为拮抗。因此要想完全避免脱粘接的发生,粘接强度的最终值及其形成速率均应高于收缩应力的最大值及其发展速率。然而,以往人们大多只关注提高最终粘接强度及减小收缩应力,忽视了粘接形成速率在这场竞争中的重要作用。因此,本课题旨在探究光固化过程中,树脂牙本质粘接形成的速率,阐明其可能的影响因素,并建立能够预测粘接形成的理论模型。为进一步保障树脂牙本质结合界面的完整性提供理论依据。本课题主要分为以下三个部分:1、固化树脂-牙本质粘接形成的动力学研究为了排除树脂本身固化过程中理化性质的复杂变化,简化实验模型。本课题首先建立了已固化树脂牙本质粘接复合体。主要方法为:将牛切牙制备成规则的长方体牙本质试件。在垂直于牙本质小管的试件表面涂布粘接剂,并固化。选取常规复合树脂材料(Z250)及可单次大块充填的树脂材料(Bulk Fil1)作为研究对象。利用模具将两种树脂分别固化为具有一定厚度的树脂块。牙本质与固化树脂块间,借助一薄层(厚度约0.2mm)未固化树脂(与已固化树脂块相同材料)构成固化树脂牙本质粘接复合体。光固化灯以一定功率由树脂端照入,由于未固化树脂层较薄,因此在粘接形成过程中,界面的实际光照功率可近似看作恒定。利用单轴拉伸实验,测试不同固化时间点时复合体的粘接强度,并借助理论模型来描述粘接形成的速率。改变已固化树脂层厚度及光固化灯的初始功率,获得不同条件下,粘接的形成速率,探究其主要的影响因素。利用光密度仪检测各组试件界面光照功率。通过扫面电镜定量分析牙本质试件断面形貌随固化时间的变化过程。结果表明:粘接强度随固化时间呈现出非线性增长趋势,并遵循公式:S=Smnx(1-exp(-αt))的描述,其中Smax为最终粘接强度,α看作粘接形成的速率固化初期,试件断裂面完全被树脂及粘接剂覆盖,随着固化进行,断裂面上可见牙本质暴露,并且其暴露比例随固化逐渐增大。随着固化树脂层的增厚,界面实际光照功率降低,粘接形成速率逐渐减缓。试件断裂面上,牙本质首次暴露的时间也随之延后。当两种树脂材料厚度相同时,Bulk Fill树脂因具有较好的透光性,其试件粘接界面光照功率相对较高,粘接形成速率高于Z250试件,牙本质首次暴露时间也较早。而当两种材料具有相近的界面光照功率时,粘接形成速率及牙本质首次暴露的时间点也较为接近。这表明在界面光照功率随固化恒定的测试模型中(固化树脂牙本质粘接复合体),粘接形成速率主要随着界面光照功率的增大而加速,直至本测试体系下的最大速率(0.6s-1)。2、未固化树脂-牙本质粘接形成的动力学研究基于以上简化模型的实验基础,本部分模拟临床实际情况,建立未固化树脂牙本质粘接复合体,将树脂本身固化对粘接形成造成的影响纳入到研究中,阐明整个复合体粘接形成的动力学特性。主要方法为:再次制备同样尺寸的牙本质试件,在其表面涂布并预先固化粘接剂。同样以Z250及Bulk Fill为研究对象,将一定厚度的未固化树脂与牙本质试件粘接,构成未固化树脂牙本质粘接复合体。其中未固化树脂随光照固化过程中,粘接界面的光照功率会发生一定改变,并非恒定。通过不同固化时间的拉伸测试及理论模型描述相结合的方法,探究未固化树脂牙本质复合体粘接形成的速率。利用光密度仪检测各组试件界面光照功率随固化的变化过程。通过扫面电镜定量分析牙本质试件断面形貌随固化的变化规律。结果显示:粘接强度随固化也呈现出类似上述模型的非线性增长趋势,并遵循公式:S=Smnx(1-exp(-αt))的描述。当两种材料厚度相同时,虽然Bulk Fill始终具有较高的界面光照功率,但是其树脂基质含量较多,机械强度低于Z250树脂,因此在粘接形成的早期,由于树脂强度不足而造成的内聚破坏,延缓了复合体整体的粘接形成,抵消了界面光照功率高的优势,使得复合体整体的粘接形成速率及牙本质首次暴露的时间点均与Z250组相似。同理,当两种材料具有相似的界面光照功率时,Z250组试件粘接形成的速率要反而高于Bulk Fill组,牙本质的首次暴露也较早。表明在界面光照功率随固化而改变的测试模型中(未固化树脂牙本质粘接复合体),其整体粘接形成速率受界面光照功率及树脂机械强度双重因素的影响。在本实验采用的测试体系下,两种树脂材料与牙本质的最终粘接强度均约为12MPa,且界面需获得高于2 J/cm2的光能密度才能达到此强度。同时,树脂牙本质复合体粘接的形成并不遵循能量相互性原理。因此,在界面达到其最终粘接强度前,获得同等能量条件下,界面光照功率越高,此时粘接强度越低。3、树脂-牙本质粘接形成预测模型的建立基于以上大量的测试数据,可获得树脂透光性、界面光照功率及瞬时粘接强度等参数的相关函数关系,并以此建立能够预测粘接形成的理论模型。主要建模思路:根据界面实际光照功率推算出实际接收的光能以及相应的能量利用率,进而估算界面的瞬时粘接强度。综合各固化时间点的瞬时粘接强度,获得粘接形成的整体过程。结果表明:根据树脂层厚度、树脂透光性及固化初始功率等具体参数,此模型能够较为准确的预测出瞬时粘接强度以及整个粘接形成过程。综上所述,树脂牙本质粘接形成的整体速率由界面光照功率与树脂机械强度共同决定。使用机械强度较高的树脂材料,以及增大界面光照功率可以在一定程度上提高复合体粘接的形成速率。随着固化进行,试件的主要断裂模式存在规律性的转变,即由树脂内聚破坏逐渐过渡至粘接剂牙本质界面破坏。并且树脂牙本质复合体的最终粘接强度将由其中最为薄弱的粘接剂牙本质界面所决定。粘接形成预测模型的建立为今后能够全面准确的预测树脂牙本质脱粘接的发生与发展打下了坚实基础。
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