养殖废水中洛克沙胂的生物电化学转化研究

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洛克沙胂(Roxarsone)作为饲料添加剂被广泛使用,畜禽经喂食后可以抑制肠道病原菌。动物体内大部分的洛克沙胂以原型随粪便排出。未经过恰当处理的养殖粪便废水会进入环境中,产生污染危险。洛克沙胂在厌氧环境中可以还原为3-氨基-4-羟基苯胂酸(HAPA)。而对其在电化学条件下的转化机理尚不清楚。本文通过探究洛克沙胂在生物电化学体系中的生物电化学转化过程来探究洛克沙胂生物转化的新途径。通过构建生物电化学污染物转化实验系统,本文研究了不同底物浓度,产电条件和产电环境共三种不同条件的电化学体系来模拟不同的自然环境条件下洛克沙胂在生物电化学体系中的生物电化学转化过程。主要结论如下:(1)富含有机物条件下洛克沙胂48 h转化了92.5%,生成9.29μmol/L的无机砷。此时希瓦氏菌通过三种方式来转化无机砷:氧化途径,还原途径和甲基化途径。低水平有机物条件下洛克沙胂48 h转化了92.5%,生成1.97μmol/L的无机砷。有机物水平对洛克沙胂转化为HAPA的影响不显著。(2)当生物量一定时,电化学体系的电极面积越大,其产电与电极面积关系越大,而阳极液中悬浮生物量影响越小;当电极面积固定时,生物量越大,其对电化学体系产电的影响就越大。洛克沙胂在电化学体系中的转化迁移过程为:阳极液中的洛克沙胂与附着在电极上的希瓦氏菌接触,在细胞表面被转化为HAPA,进而释放到阳极中,在阳极中与悬浮或附着的的希瓦氏菌接触,在电子的作用下,HAPA在希瓦氏菌细胞内被转化为多种砷产物。(3)在面积为6.3 cm~2-37.5 cm~2电化学串联系统,面积为6.3 cm~2的电极经48h洛克沙胂浓度降低至8.3μmol/L,且其8 h内转化效率提升2.8%;此外,面积为37.5 cm~2的电极经32 h反应,阳极液内洛克沙胂已转化完毕,且其8 h内转化效率提升30.2%。同时,面积为25.0 cm~2-25.0 cm~2电化学并联系统,洛克沙胂经32 h基本转化完成,8 h洛克沙胂转化效率均提升21.8%。此外,50.0 cm~2-0.0 cm~2电化学并联系统,面积为50.0 cm~2的电极反应至32 h时洛克沙胂转化完成,8 h洛克沙胂转化效率提升28.4%;然而,面积为0.0 cm~2的电化学体系反应周期结束时洛克沙胂浓度降低至0.02 mmol/L,且8 h洛克沙胂转化效率降低10%。
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