气相爆炸合成纳米SiO2基复合氧化物的研究

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与普通纳米颗粒相比,纳米复合材料的光、电、化学及力学性能等均可以通过改变其功能组成来进行调节和控制,使得它们在催化、传感、材料及光学等领域内具有巨大的应用潜力。纳米复合颗粒的制备、性能及相关应用研究已成为国内外众多学者关注的前沿和热点问题之一。本文以纳米SiO2基复合氧化物为研究对象,利用气相爆轰合成法合成一系列不同结构和形貌的SiO2-Fe2O3及SiO2-TiO2复合氧化物,并结合X光射线荧光光谱仪(XRF)、X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)等一些现代表征手段对所合成的纳米复合颗粒的复合成分、形貌结构、元素组成等属性进行了分析,并以此为基础探讨了纳米SiO2基复合颗粒的爆轰合成机理。具体研究内容如下:(1)对气体爆炸基本理论进行了介绍,并对相关基本参数(例如爆热、爆温及爆炸压力等)进行了估算分析。在此基础上分别对氢气和空气、氢气和氧气两种不同爆源气体爆炸过程的爆炸压力进行了测量实验,发现氢气与空气的爆炸反应中,通过压力传感器测得的最大压力值约为2.6Mpa;而氢气与氧气爆炸反应时最大爆炸压力值约为2.9Mpa,较理论计算值稍大。(2)以氢气和空气的混合气体为爆源,在爆轰管内置铁片,并同时以四氯化硅为前驱体,进行了气相爆轰合成纳米SiO2-Fe2O3复合氧化物的研究,探究了不同煅烧温度对SiO2-Fe2O3复合纳米氧化物的影响。利用XRD、XRF及TEM对其组成、结构和形貌进行了分析和表征。实验结果发现采用气相爆轰法可以制备出纯度高、分散性较好、颗粒形状为标准球形、平均粒径约50nm、呈典型的层包覆式结构的纳米SiO2-Fe2O3复合氧化物。并且发现随着煅烧温度的增加,纳米复合氧化物粉末团聚度得到改善,晶粒尺寸变得更均匀。(3)以氢气和氧气的混合气体为爆源,SiCl4和TiCl4溶液为前驱体,进行气相爆轰合成纳米SiO2-TiO2复合氧化物的研究,并探究了初始环境温度、不同前驱体进料比(即SiCl4和TiCl4注入的摩尔量的比值)及煅烧温度等参数对气相爆轰合成的纳米SiO2-TiO2复合氧化物的影响。利用XRD、TEM及FTIR等观察分析了爆轰产物的组成成分和形貌结构。发现,气相爆轰合成出的纳米Si O2-TiO2复合氧化物纯度可达94%,分散均匀。纳米复合颗粒中TiO2以金红石型和锐钛型存在,晶粒尺度为纳米级,SiO2以无定型的形式存在。TiO2和SiO2之间通过Ti-O-Si键结合。合成产物中含有颜色较浅的网状球形纳米SiO2、不规则多面体形状的纳米TiO2及部分纳米复合结构,其中复合结构为无定型SiO2附着于晶态TiO2的外部,在前驱体进料比Si:Ti比较小时,SiO2包覆全部TiO2表面,当Si:Ti比增加到1:1时,大颗粒的SiO2附着于小颗粒TiO2的表面。调整前驱体的进料比,可以调整气相爆轰合成得到的复合颗粒的形态结构。另外,研究发现,随着初始环境温度及后处理煅烧温度的增加,气相爆轰合成的纳米SiO2-TiO2复合氧化物的分散性变得更加均匀,而且产物中TiO2锐钛矿和金红石的含量也发生了变化。
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