为了缓解我国天然橡胶(NR)资源匮乏的困境,大力发展NR的替代型产品—合成异戊橡胶(IR)成为了最佳选择,但是由于IR催化体系和工艺不同,其微观结构和性能差别较大,为了促进其在轮胎行业中的应用,系统探究IR的加工特性、配方体系、结构-性能关系成为本课题的研究方向之一；此外,制备绿色轮胎及高性能运输带等制品的橡胶材料需要高强、高模、高弹、长寿命等性能,配方中要加入大量的纳米填料,这导致橡胶粘度大幅提升。改善胶料流动性的首选方法是加入大量的增塑剂,但是传统小分子增塑剂在制品使用过程中易从基体材料中迁移至制品表面,影响制品的使用寿命,同时还会带来一定的环境污染。新型反应性增塑剂的合成、应用及在动态力场中胶料结构演变的研究成为本课题的研究方向之二；为了使IR的分子化学结构更接近于NR,在IR分子链上接枝含氧基团,增加物理交联点是研究方向之三。论文的第一部分(论文第三、四章)探究了新型稀土催化合成异戊橡胶IR70的加工工艺和配方体系,对比了IR70、NR和俄罗斯钛系合成异戊橡胶SKI-3的结构和性能。研究发现IR70在加工过程中无需塑炼,单独使用促进剂CZ,选用炭黑N234作为填充体系且填充量为50份时,IR/CB可以获得较好的综合性能。IR70的综合性能与SKI-3相近,可以替代SKI-3应用到橡胶制品中。论文的第二部分(论文第五章)制备了不同分子量的液体聚异戊二烯(ZLIR)。通过示差扫描量热仪(DSC)和索氏抽提仪研究了ZLIR的反应性。使用门尼粘度仪、毛细管流变仪和哈克转矩流变仪研究了ZLIR和环烷油(NPO)对IR70的增塑效果。对比了NPO、日本产液体聚异戊二烯(LIR-50)和ZLIR对IR70胶料的物理机械性能的影响。结果表明,ZLIR是一种反应性增塑剂,在加工过程中可提高胶料的加工流动性,改善纳米填料的分散,并在硫化过程中参与硫化反应,成为交联网络的一部分；NPO在硫化胶中仍以小分子游离态存在,易被溶剂抽出；ZLIR增塑IR胶料的力学性能略优于NPO增塑胶料,耐久性也有所提高；分子量为5万的ZLIR (ZLIR-50)对IR70综合性能影响基本与LIR-50相近,可替代日本LIR-50产品；分子量为3-7万的三种ZLIR分别增塑IR70的性能表明,三种ZLIR均参与硫化反应,ZLIR-50增塑胶料加工和物理机械性能较优；以ZLIR-50等量取代部分IR70应用到IR/CB胶料中,可起到反应性增塑和调整IR分子量分布双重作用。增塑IR70胶料的加工和应用性能达到良好平衡,故ZLIR-50可作为橡胶工业一个新型加工助剂和改性剂。论文的第三部分(论文第六章),率先采用同步辐射广角X射线衍射技术(WAXD)实时监测了NR、IR及NPO和ZLIR分别增塑NR和IR的应变诱导结晶,系统表征了各胶料的初始结晶应变(αc)、结晶度和应力突增的关系以及增塑剂对应变诱导结晶的影响。研究表明,NR比IR在拉伸过程中更容易产生结晶,即NR具有较小的αc和较高的结晶度：环烷油和ZLIR均抑制了NR和IR的应变诱导结晶,胶料的αc增大,结晶度和拉伸强度降低。与环烷油相比,ZLIR对NR和IR的结晶抑制作用较低,ZLIR增塑胶料α。的增高幅度较小,结晶度和拉伸强度高；胶料的应变诱导结晶与其在应力场中的应力突增有关,NR、IR及增塑胶料结晶度均需达到8%后,应力才会出现突增现象：首次提出了胶料能快速出现应变诱导结晶的分子运动机理,即取向和慢松弛机理。论文的第四部分(论文第七章),初步探索了适合接枝于IR大分子链的单体及工艺,采用氧化还原引发剂成功的将丙烯酸接枝到IR大分子链上,获得丙烯酸接枝率为2.4%的接枝产物(IR-g-AA), IR-g-AA的热稳定性比未接枝IR有所提高。IR胶料的交联密度提高,应力-应变曲线中应力突增的应变略有提前。