【摘 要】
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氨气作为一种潜在的燃料电池非碳基氢源,近年来在裂解制氢方面受到越来越多的关注。贵金属Ru基催化剂用来裂解氨气制氢虽然价格昂贵,但仍然不可否认其是传统热催化里氨分解制氢活性最高的单金属催化剂。在一些极端环境与低温环境下,其相较于廉价金属,Ru基催化剂仍具有很大的研究价值。介质阻挡放电（DBD）是一种常温常压下产生非平衡态等离子体的有效方法,能有效活化反应空间的粒子。尤其是电子通过电场加速获得很高的能
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氨气作为一种潜在的燃料电池非碳基氢源,近年来在裂解制氢方面受到越来越多的关注。贵金属Ru基催化剂用来裂解氨气制氢虽然价格昂贵,但仍然不可否认其是传统热催化里氨分解制氢活性最高的单金属催化剂。在一些极端环境与低温环境下,其相较于廉价金属,Ru基催化剂仍具有很大的研究价值。介质阻挡放电（DBD）是一种常温常压下产生非平衡态等离子体的有效方法,能有效活化反应空间的粒子。尤其是电子通过电场加速获得很高的能量（1～10eV）,在等离子体空间碰撞其他粒子形成高能活化态的反应物种而整体上保持较低温度。将等离子体与催化剂方法结合,有效利用等离子体活化反应物种与催化剂高选择性的优势,而且还可能产生不错的协同效应。本研究采用介质阻挡放电等离子体促进负载型Ru基催化剂（Ru/Y2O3、Ru/La2O3、Ru/CeO2和Ru/SiO2）催化氨分解。先后进行了纯热催化、纯等离子体和等离子体催化三种模式的实验。实验结果表明,等离子体催化模式下的裂解氨气性能远高于单独热催化和纯等离子体模式之和,等离子体与Ru基催化剂的耦合使用显著提高了低温下的氨转化率,表现出等离子体与催化剂的协同作用。在DBD等离子体的作用下,Ru催化剂上NH3分解的起始阈值温度和完全转化温度均显著降低。载体材料的介电常数和催化剂形貌对等离子体催化反应有较大影响。La2O3负载Ru基催化剂的等离子体催化活性高于其他3种催化剂。在氨气流量为40 mL/min、交流电源功率为25.6W的条件下,采用3%o-Ru/La2O3催化剂,获得了53.6 mol·gRu-1 ·h-1和1970 mol·gRu-1·（kW·h）-1 的产氢速率和制氢能效。
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