对二甲苯是基本有机化工原料，主要用于生产对苯二甲酸（PTA）和对苯二甲酸二甲酯（DMT）。甲苯（T）甲醇（M）烷基化合成高浓度对二甲苯是增产对二甲苯的一条新工艺路线。本论文从分子筛类型和载体的选择、成型、改性以及反应条件等方面探讨了影响催化剂活性、对位选择性和稳定性的因素，分析了催化剂孔结构和表面酸性对催化剂择形性和积炭的影响。考察了微米HZSM-5、纳米HZSM-5和HMCM-22分子筛的物化性能和催化甲苯甲醇烷基化性能。结果表明，与HZSM-5相比，HMCM-22的活性更高，但易导致甲苯的深度烷基化反应。经氧化物改性后，纳米HZSM-5的对位选择性更高。因此，纳米ZSM-5是制备甲苯甲醇选择烷基化催化剂的适宜母体。分别以Al₂O₃、SiO₂、Al₂O₃／RE₂O₃及SiO₂／RE₂O₃为载体，与纳米ZSM-5挤条成型，并采用浸渍法进行改性研究。结果表明，采用Al₂O₃／RE₂O₃复合载体时，催化剂成型简便，载体含量为10～15 wt％Al₂O₃和10 wt％RE₂O₃时，成型的纳米ZSM-5经3 wt％SiO₂、5～10wt％P₂O₅和3 wt％MgO改性后用于甲苯甲醇烷基化反应，其选择性和稳定性都较好。水热处理研究表明，水热处理后纳米HZSM-5分子筛催化剂的酸量下降，酸强度降低，骨架铝脱除，形成大量二次孔，孔口收缩。Al₂O₃／RE₂O₃复合载体可以抑制水热处理过程中酸中心的过度消除和深度脱铝。酸强度在+2．27≤H₀≤+4．8之间的酸对甲苯甲醇烷基化反应起主要作用，催化剂活性与总酸量之间没有对应关系。分子筛类型、晶粒大小及载体不同，经水热处理后催化剂的酸性变化、孔分布和催化性能差别很大。Al₂O₃／RE₂O₃复合载体成型纳米HZSM-5经700℃水热处理后表现出甲苯甲醇烷基化活性和选择性均提高的特点，与分子筛类型、晶粒大小和载体密切相关。考察了甲苯甲醇烷基化过程中添加水对改性ZSM-5催化剂积炭和催化性能的影响。在反应体系中添加适量的水可以提高甲苯转化率、对二甲苯选择性和催化剂的稳定性；随着H₂O／M摩尔比的提高，催化剂的积炭速率降低，积炭量下降，水在甲苯甲醇烷基化反应中能有效抑制积炭生成，延长催化剂的寿命。对Al₂O₃／RE₂O₃复合载体（占分子筛比例为15 wt％的Al₂O₃和10 wt％的RE₂O₃）成型的纳米ZSM-5催化剂，采用3 wt％SiO₂、5 wt％P₂O₅和3 wt％MgO复合改性后用于甲苯甲醇烷基化合成对二甲苯，在常压、460℃、T／M=2 mol／mol、2h^-1（WHSV，T+M）、H₂／（T+M）=8 mol／mol，H₂O／（T+M）=8 mol／mol的反应条件下，经500 h长运转，甲苯转化率在20～35％之间（平均值为30．70％），对二甲苯选择性在83～90％之间（平均值为85．92％）。该催化剂的再生性能和放大制备性能良好，具有一定工业应用前景。