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氮氧化物(NOx)、氨(NH3)已成为我国大气“霾化学”污染下一阶段的主要控制对象,源头控制是解决大气污染的根本途径。汽车尾气排放是大气NOx、NH3污染的重要来源之一,在严格控制NOx污染物的同时,减少NH3二次污染物排放,是传统汽车催化剂的一大挑战。在NOx和NH3净化领域,铂负载催化剂表现出较好的催化反应特性,但难以满足日益严格的排放法规要求。Ce O2-x、Mn O2-x、Fe Ox等非化学计量氧化物不仅能稳定铂负载催化剂的反应活性物种,还具有良好的氧存储能力,能有效改善催化剂的催化性能。本论文基于改善传统铂负载催化剂催化活性及N2收率(选择性),研究了不同金属元素改性对催化剂组成、结构及催化消除NOx、NH3等含氮气态污染物的影响,建立了催化剂结构-性能的构效关系。(1)采用分步浸渍法制备Pt/MBa Al(M=Mn、Ce、Mn-Ce)催化剂,通过多种表征与性能评价技术建立Pt/MBa Al催化剂结构-NOx存储性能的构效关系。研究发现:Pt/Mn Ba Al具有最佳的NOx存储及脱附性能,Mn改性促进NO的低温氧化并以结构稳定的硝酸盐形式存储,抑制以离子型硝酸盐形式的吸附改善催化剂存储NOx的释放能力。(2)采用分步浸渍法制备M-Pt/USY(M=Mn、Ce、Fe、Pr)催化剂,通过多种表征与性能评价技术建立M-Pt/USY催化剂结构-N2选择性的构效关系。结果表明:Mn O2-x、Ce O2-x、Fe Ox、Pr Ox的添加均能够有效的稳定USY分子筛结构、提高Pt/USY催化剂酸性位强度及表面酸性位点的稳定性,Fe Ox对酸性位强度的改善效果最为显著;Fe改性能促进氧化态Pt4+产生、抑制金属态Pt0产生,各催化剂中Ptδ+/Pt比值按Fe-Pt/USY>Pt/USY>Ce-Pt/USY>Mn-Pt/USY>Pr-Pt/USY的顺序依次降低;Fe-Pt/USY催化剂能抑制N2O、NO、NO2副产物的生成,提高N2选择性,是本研究工作用于NH3氧化的优选催化材料。从构效关系来看,通过金属改性来调控催化剂中Ptδ+/Pt比值和O-Pt键含量能够提高催化剂的N2选择性且>225°C改善效果更为明显。(3)鉴于Pt/Mn Ba Al催化剂具有较好的NOx存储性能,论文采用物理混合法制备一系列不同含量的Pt/Mn Ba Al和Rh/Ce O2组合催化剂对其催化消除NOx性能进行研究,研究表明:催化剂组合应用有助于提高NOx脱除效率和N2收率、抑制N2O副产物生成,但有大量NH3产生,Rh0.1Ce-Pt0.9Mn Ba Al催化剂是优选的NOx存储-还原催化材料。进一步采用催化剂分层的方法将Fe-Pt/USY和Rh0.1Ce-Pt0.9Mn Ba Al两种催化剂进行组合,研究其催化消除NOx和NH3性能,结果发现:该组合催化剂能有效的降低副产物NH3收率、提高N2收率和低温NOx脱除效率,两种催化材料的优选质量配比不得低于1:9。