论文部分内容阅读
本论文用角分辨的快电子能量损失谱仪,研究了NO和N2分子超激发态以及O2和N2O分子价壳层跃迁的广义振子强度。阐明了该方法是研究分子超激发态的重要实验方法之一,也同时阐明了分子的广义振子强度能为研究势能曲线的避免交叉以及电子态相对振动强度分布的异常行为提供丰富的物理信息。
在第一章中,首先介绍了快电子能量损失谱方法的基本原理以及光学振子强度、广义振子强度和微分散射截面的物理概念。接着简单介绍了广义振子强度的实验测量方法和绝对化方法:最后介绍了分子超激发态的一些基本概念和研究分子超激发态的主要实验方法。
在第二章中,用角分辨的快电子能量损失谱仪,在2500eV的入射电子能量和100meV的能量分辨下,得到了NO分子在能区135eV以下、散射角度范围为0°-8°(角度间隔2°)的绝对双微分散射截面谱。首次测量到一个振动分辨双电子激发的超激发态,同时也测量到一个内价跃迁的超激发态,并计算了这个内价跃迁的广义振子强度。并基于目前的实验工作和理论分析,对测量到的超激发态和荧光光谱中[Chem.Phys.293,65(2003)]出现的超激发态给出了可能的识别。
在第三章中,用角分辨的快电子能量损失谱仪,在2500eV的入射电子能量和100meV的能量分辨下,得到了N2分子在能区100eV以下、散射角度范围为0°-6°(角度间隔2°)的绝对光学振子强度密度和广义振子强度密度。首次报道了23eV处跃迁的广义振子强度,并讨论了此跃迁的动量转移依赖特性。
在第四章中,用角分辨的快电子能量损失谱仪以及O2和He混合气体的方法,在2500eV的入射电子能量和约100meV的能量分辨下,研究了O2分子价壳层跃迁的广义振子强度以及广义振子强度比。首次得到了到A′3△u跃迁在较宽K2区间的广义振子强度,并且发现此跃迁的峰形参数不随散射角度的变化而变化,给出了它的能级位置和自然线宽,分别为5.99±0.62eV和1.14±0.11eV,从而为Campbell等人[Phys.Rev.A61,022706(2000)]提出的解谱方法的应用以及在低能电子碰撞下得到Herzbergpseudocontinuum三个重叠电子态各自的微分散射截面提供了可能性。本工作得到了到Schumann-Runge连续区和E3∑-u,ν′=0和1跃迁的广义振子强度,并基于Dillon等人[J.Chem.Phys.102,1561(1995)]的计算,定性地解释了目前得到的E3∑-u,ν′=0和1的广义振子强度随K2的变化趋势,指出了我们和Newell等人[J.Phys.B13,4877(1980)]得到的E3∑-u,ν′=0的广义振子强度存在较大差异的可能原因是Newell等人[J.Phys.B13,4877(1980)]没有考虑气压效应造成的。本工作还得到了较大K2区间E3∑-u,ν′=0和1的广义振子强度比,发现在1<K2<2a.u.区间广义振子强度比出现了极小值,并对Dillon等人[J.Chem.Phys.102,1561(1995)]的计算进行了合理地预测。
在第五章中,用角分辨的快电子能量损失谱仪以及N2O和He混合气体的方法,在2500eV的入射电子能量和约100meV的能量分辨下,首次得到了N2O分子B1△←X1∑+和C1∏←X1∑+两个价壳层跃迁的广义振子强度。本工作还得到了D1∑+←X1∑+跃迁的广义振子强度,并且指出我们和Boechat-Roberty等人[J.Phys.B33,4525(2000)]的广义振子强度存在较大差异的可能原因是Boechat-Roberty等人[J.Phys.B33,4525(2000)]没有考虑气压效应以及解谱误差造成的。