氢氧化铈吸附PO43-性能研究

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运用热重曲线(TG)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)等分析技术对氢氧化铈进行表征。根据热重分析可知,氢氧化铈在600°C时失重结束,测得失重率为17.9%,Ce(OH)4的理论失重率为17.3%,由此可以确定氢氧化铈原样的分子式为Ce(OH)4。通过XRD谱图可以确定氢氧化铈为无定形态。由SEM图可以清晰地看出氢氧化铈的表面粗糙,孔隙较大。氢氧化铈的红外谱图在523.14cm-1处出现了Ce-O键的特征吸收峰。利用氢氧化铈作为吸附剂,对溶液中的磷酸根进行吸附实验,研究了氢氧化铈的投加量、溶液的pH值、吸附时间、磷酸根的初始浓度和温度等因素对氢氧化铈吸附效果的影响。根据各个单因素对吸附效果的影响,设计L25(55)正交试验,从而确定出氢氧化铈吸附磷酸根的最佳实验条件:温度为25°C,pH=3,氢氧化铈的投加量为0.1g,初始浓度为200mg·L-1。在此基础上,又进一步考察了Cl-、SO42-、NO3-和CO32-等共存阴离子对氢氧化铈吸附效果的影响,由结果可知,Cl-、SO42-、NO3-和CO32-对氢氧化铈吸附磷酸根的影响不大。动力学研究表明,氢氧化铈吸附磷酸根的过程符合准二级动力学模型。同时,氢氧化铈吸附磷酸根的过程能够被Langmuir吸附等温线更好地描述出来,说明该过程是单分子层吸附。热力学研究表明,ΔG0<0,ΔH0>0,说明氢氧化铈吸附磷酸根的过程是自发的吸热过程。由解吸实验的结果可知,与氨水相比,NaOH(6mol·L-1)的解吸效果更佳,实验测得解吸率最大为70.1%。为了研究氢氧化铈吸附磷酸根的机理,将氢氧化铈在100°C、200°C、300°C、400°C、500°C和600°C条件下进行焙烧处理,并用这些焙烧产物分别进行吸附实验。通过拟合曲线可以得到焙烧温度(T)与吸附量(q)的关系式:q=116.12402-0.20796T。按照分子式CeO2-0.5x(OH)x,采用热重分析分别对焙烧产物的化学组成进行计算,得知不同温度的焙烧产物介于Ce(OH)4与CeO2之间的状态,同时得到焙烧温度(T)与焙烧产物中羟基数量(x)的关系式:x=5.88614-0.00693T和羟基数量(x)与吸附量(q)的关系:q=2.35049+29.4831x。由此表明,焙烧温度越高,焙烧产物中的羟基数量越少,相应的其吸附能力越弱,说明羟基在氢氧化铈吸附磷酸根的过程中起到至关重要的作用。
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