【摘 要】
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h-BN陶瓷具有很小的摩擦系数,结构与石墨类似,但不会在较大载荷下发生软化,因而可以作为固体润滑剂引入到铜基复合材料中并进一步应用到电触点、导电滑轨、电刷以及火车上的受电弓等方面。Al N陶瓷具有良好的绝缘性能、耐高温和耐腐蚀性能,低的介电常数,高热导率以及与单晶硅和砷化镓等半导体材料相匹配的热膨胀系数（CTE）,这使得它替代Al2O3成为使用最广的封装用大规模集成电路基板、散热基板和绝缘基板。S
【基金项目】
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国家自然科学基金“多物理场作用下金属在碳/碳化物陶瓷表面的润湿及界面行为”（No.51665031）,“稀土及其铜合金与典型先进工程陶瓷材料的润湿及界面结合研究”（No.52165044）； 甘肃省杰出青年基金“冷金属过渡连接中界面结合机理与润湿机制的研究”（No.1506RJDA087）； 甘肃省优秀研究生“创新之星”（No.2
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h-BN陶瓷具有很小的摩擦系数,结构与石墨类似,但不会在较大载荷下发生软化,因而可以作为固体润滑剂引入到铜基复合材料中并进一步应用到电触点、导电滑轨、电刷以及火车上的受电弓等方面。Al N陶瓷具有良好的绝缘性能、耐高温和耐腐蚀性能,低的介电常数,高热导率以及与单晶硅和砷化镓等半导体材料相匹配的热膨胀系数（CTE）,这使得它替代Al2O3成为使用最广的封装用大规模集成电路基板、散热基板和绝缘基板。Si3N4陶瓷虽然没有与Al N类似的热导率和热膨胀系数,但其作为大规模集成电路封装用基板时在电流载荷能力、力学性能以及可靠性等方面更具优势,这使得它表面能够覆盖更厚的铜层而应用于一些大功率模块器件中;除此之外,Si3N4陶瓷在导弹天线罩的应用方面具有极大的优势,它能够保证导弹在高速飞行中不受到天气的影响,但是在天线罩的使用过程中其端部需要与金属连接。综上所述,氮化物陶瓷的应用广泛,且金属-陶瓷界面的可靠性至关重要,然而以铜为代表的熔融单质金属在氮化物陶瓷表面不能发生润湿,不能与之形成有效的连接界面,极大地限制了工程技术当中的应用。因而改善铜或者铜合金在h-BN、Al N、Si3N4陶瓷表面的润湿性并揭示熔融金属在其表面的铺展机制成为当前亟需解决的科学问题。本文在Cu-8.6Zr共晶基体中添加不同含量的活性组元Ti,采用改良座滴法研究了1373 K高温高真空环境下其在h-BN、Al N、Si3N4等氮化物陶瓷表面的润湿行为,揭示了金属/陶瓷界面的显微结构,深入探讨了熔融金属在陶瓷基板表面的润湿机制、界面热力学以及铺展动力学,获得了以下重要结果:（1）1373 K高真空环境下,鉴于Zr和Ti较高的化学活性,熔融的Cu-8.6Zr和Cu-10Ti二元体系在h-BN表面理当拥有较好的润湿性,但结果显示Cu-8.6Zr（θf=128°）和Cu-10Ti（θf=127°）在h-BN上并不润湿,尽管界面处均有反应产物的析出。三元Cu-8.6Zr-xTi/h-BN体系最终的润湿性与合金中所添加的Ti的含量（x=2.5-10 at.%）呈正向关系,界面处优先析出氮化物,然后才有硼化物的生成。相比二元体系,三元体系中Ti的活度得到了增强,从而润湿性得以提高。体系最终的润湿性偏离了经典的反应产物控制模型,铺展机制取决于界面反应产物的析出和Ti或Zr在界面处吸附的协同作用。（2）1373 K高真空环境下,Cu-8.6Zr在Al N表面不润湿（θf=132°）,少量的Ti的添加即可使得体系的接触角小于90°,且熔体中Ti含量越高,接触角越小。界面处优先析出了Zr N,随后生成Ti Nz,形成双反应层。体系最终的润湿性受控于反应产物的析出、Ti Nz计量比的变化以及活性元素Ti在金属/陶瓷界面处的吸附。铺展动力学满足反应产物控制模型且分为两个阶段,分别对应于两种反应产物的形成。（3）1373 K高真空环境下,Cu-8.6Zr-xTi/Si3N4体系属于典型的反应润湿体系,活性元素Ti的引入显著改善了体系的润湿性,界面处的相组成为βTi-（Ti,Zr）5Si3-Ti N,与Ti-Si-N三元相图基本吻合。体系的铺展动力学过程简单分为快速铺展阶段和准平衡阶段,其中快速铺展阶段与Si3N4的分解相关,准平衡阶段与反应产物Ti N的析出相关。Cu-Ti/Zr金属化Si3N4体系相比Cu-8.6Zr-xTi/Si3N4合金化体系润湿性较差,Zr在空气中的氧化或者在加热过程中的氮化造成了Zr金属层的改性,抑制了界面处活性元素的扩散与反应。（4）相同的外部条件下,由于陶瓷基板自身的稳定性以及金属/陶瓷界面出析出反应产物的不同等因素,使得熔融Cu-8.6Zr-10Ti三元合金在三种陶瓷基板表面润湿性的排序依次为Si3N4＜h-BN＜Al N。综上所述,本论文中的研究结果将有助于进一步丰富金属-陶瓷的钎焊、电子封装的可靠性以及陶瓷相增强的金属基复合材料的制备等的基础理论,为往后开发金属钎料、多组分陶瓷等提供一定的理论指导。
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