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氧化铝作为载体通常比硅质载体具有更好的性能,如更高的酸碱度,更有利于纳米颗粒的均匀分散,与负载的过渡金属氧化物之间的作用力要比氧化硅强,因此氧化铝在作为优良的催化剂及催化剂载体方面得到了更广泛的关注。本课题主要从两个方面展开研究:(一)对氧化铝气凝胶进行比表面积和孔径等表面化学性质的调控,探究孔径分布与催化活性之间的联系;(二)通过添加其它活性组分,制备一种合成过程简单,催化性能优异且能达到多次重复使用的高效催化剂,拓宽氧化铝气凝胶在实际生产中的工程价值。本文选择非离子表面活性剂聚乙二醇作为氧化铝气凝胶孔径调控剂,在溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶的过程中,通过改变聚乙二醇的分子量以及添加量对氧化铝的孔径分布进行调控并对其调控机理进行推测。将具有不同孔道结构的氧化铝用作载体负载活性组分用于甲醛降解的反应,探究催化活性与孔径分布之间的联系。所得结果如下:聚乙二醇在溶胶凝胶过程中既充当络合剂又作为相分离剂,通过改变聚乙二醇的分子量和添加量皆可实现对氧化铝气凝胶的孔径调控,同时具有高的比表面积和均一的孔径分布的氧化铝作为载体具备更为优异的催化降解活性。相较于负载型催化剂的传统浸渍制备法,溶胶-凝胶一步法由于可将活性组分作为次级相引入到氧化铝气凝胶的基质中,因此有效克服了制备过程繁杂,活性组分负载不均匀且易于脱落,金属离子浸出率高和不易回收的缺点。本文以氧化铝气凝胶为基底,通过掺杂不同过渡金属离子制备了绿色高效非均相催化剂,并将其用于有机物降解的高级氧化体系中。本文主要从以下几个方面展开研究:1.探究了过渡金属离子在氧化铝气凝胶基质中的存在形式以及双金属离子之间的结合形式;2.测定了不同过渡金属离子掺杂氧化铝气凝胶在高级氧化系统中的催化效率,通过H2-TPR和XPS测试分析过渡金属离子与载体之间的作用力和双金属离子之间的协同作用;3.通过一系列测试推测反应体系的活化机理和有机污染物的降解途径,如EPR和自由基竞争反应用于研究氧化反应中起作用的主要自由基,XPS分析催化剂反应前后金属离子的价态变化,原位拉曼光谱探寻过硫酸盐在催化剂体系中的分解形式,LC-MS检测罗丹明B在降解过程中生成的中间产物;4.研究了各种工艺参数(如染料浓度、催化剂用量、氧化剂用量、反应温度、pH值等)对催化剂效率的影响,并对催化剂的循环使用能力进行了测试。结果表明:过渡金属离子掺杂氧化铝气凝胶作为绿色催化剂在降解有机物的过程中具有低的金属离子浸出率,在多次循环使用后仍保持良好的催化活性和稳定性;双金属离子掺杂相较于单金属具有更为优异的催化活性;高级氧化体系中的活性物种为含氧系列的高活性自由基;掺杂型氧化铝气凝胶相较于传统的芬顿试剂拥有更广泛的pH使用范围。