负脉冲电晕放电NO脱除反应动力学过程研究

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本论文利用针—板电极负脉冲电晕放电实验系统,采用色散荧光发射光谱及时间分辨光谱方法,对电晕放电等离子体特性及大气压NO脱除反应动力学过程进行了实验研究,得到了有意义的研究结果。在对负脉冲电晕放电等离子体特性的研究中,根据跃迁谱线荧光强度正比于激发态粒子数的原理,通过测量不同激发态能级到同一低态能级跃迁谱线的相对荧光强度,就会得到等离子体电子温度和分子激发振动温度的有关信息。研究结果表明,当其它实验条件一定时,电晕放电等离子体的平均电子温度 Te随着脉冲峰值电压或样品气压的改变而呈现出近线性的变化趋势。等离子体的分子激发振动温度 Tv随着脉冲峰值电压的升高或样品气压的降低先升高至一极大值,而后随峰值电压的继续升高或样品气压的降低而下降。并且,在负电晕放电同一放电脉冲中,有效电子温度Te和分子激发振动温度Tv都随放电时间呈现先升高后下降的趋势,且两者在时间轴上都提前于放电电流的变化,原因就是放电区电场变化优先于电流变化。在上述研究的基础上,对大气压纯NO负脉冲电晕放电的荧光发射谱进行了实验测量,通过对其进行归属,确定了纯NO负脉冲电晕放电过程中产生的活性粒子的指纹特征跃迁谱线,进而对这些活性粒子的指纹特征跃迁荧光谱线进行了时间分辨测量,从而得到了它们在放电过程中的时间行为特性,以此分析了NO电晕放电脱除反应动力学过程。研究结果表明:由于NO特殊的电子壳层排布,在脉冲电晕放电过程中,NO分子首先与高能电子发生非弹性电离碰撞,变成NO+离子,随后NO+解离成N+和O;N+离子在向阴极运动过程中再与电子结合成激发态N原子,继而和其它的N原子结合成为激发态N2;而O原子则与其它O原子结合成为O2。这是最理想的NO脱除反应路径。此结果与人们对多组分气体中NO的电晕放电脱除过程的推断有很大不同,有待于对多组分气体中NO的脱除反应动力学过程进行深入的实验研究。本文所得结果对多组分气体脉冲电晕放电脱除NO的反应动力学研究及脱除效率的进一步提高具有重要的参考价值。
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