固态电解质LAGP飞秒激光刻蚀表面织构改善电极/电解质界面性能研究

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锂离子二次电池的研究与发展促进了便携式移动设备和交通工具的普及化,研究高能量密度、高安全性能的全固态锂金属电池具有重要发展前景。传统锂离子二次电池采用的有机液态电解质或聚合物电解质,存在泄漏和热不稳定性带来安全隐患,一直是亟待解决的关键问题。在各类固态电解质中,NASICON型固态电解质Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3(LAGP)在室温下具有较高的离子电导率、在大气环境下稳定性好、电化学窗口宽等优点,由其组装的全电池有望从根本上解决上述问题成为近年来研究的热点。然而LAGP与电极之间的界面固-固接触导致润湿性差,界面阻抗过大造成全电池电化学性能不够理想。通过界面改性提高电极-固态电解质界面性能成为了全固态电池领域的研究热点。本文提出在固态电解质表面设计制备表面织构,填充离子液体形成复合电解质,改善界面的润湿性性能,提高全固锂电池电化学性能。主要研究内容如下:(1)研究采用波长为228fs的飞秒激光对LAGP固态电解质表面进行刻蚀,考察刻蚀工艺参数与表面形貌的关系,并对加工参数进行优化。研究结果表明,飞秒激光加工功率为1.5W,加工速度为20mm/s,通过5次重复扫描刻蚀,能够有效降低激光加工对LAGP固态电解质表面晶粒完整性的影响。(2)研究结果表明,织构化表面有助于提高固态电解质表面润湿性,减小界面面积比阻抗。采用典型表面织构,当方格织构间距为40μm时,电池界面面积比阻抗为9.4Ωcm-2,组装Li-Li Fe PO4电池在0.2C倍率下循环50圈后容量保持率为90.7%,具有较高的容量保持率。采用仿生织构可有效提高固态电解质润湿性并对锂离子沉积/剥离过程进行调控。如本文采用仿蜻蜓翅膀纹理表面织构组装的锂金属对称电池能保持50m V稳定的过电势,循环1400h未失效。
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