隔水层与含水层相互作用是国际水文地质学界关注的热点问题,特别是粘土弱透水层与孔隙含水层的相互作用。在自然沉积、过量开采地下水等人为活动影响下粘土弱透水层会发生有效应力增加、孔隙结构变形和孔隙度减少、渗透性降低、溶解氧和贮水能力减少、以及侧向和垂向排水等的压实作用,这是粘土弱透水层区别于其他隔水层的重要特点。众多的研究显示,C-N-S-Fe-H2O是地下水系统水-岩相互作用的基本体系。Fe是地壳中最丰富的变价金属元素,含铁的矿物多达300余种,广泛分布于沉积物和岩石中;地下水中的铁在不少地区高达539mg/L;是氧化还原的敏感组分,可与微生物、有机质等发生积极作用。因此,铁在粘土弱透水层压实作用过程中的迁移转化机制,是认识地下水系统水-岩相互作用机理的基础性科学问题。然而,传统的的压实作用研究多关注淤泥/粘土弱透水层的岩土力学过程,高Fe地下水成因研究多关注含水层的水-岩相互作用,而对于铁在粘土弱透水层不同压实阶段的作用过程迁移转化机制研究亟待加强。本文针对“粘土弱透水层中的铁在压实过程中是如何变化”这一科学问题,依托国家自然科学基金重点项目（41630318）,在系统收集国内外文献调研资料的基础上,以江汉平原为研究区,以野外调查、室内分析、物理模拟（动态压实实验和静态批实验）、地球化学模拟等为手段,以铁的赋存形态变化为线索,系统研究了三种不同压实作用下压力与孔隙结构和铁形态的相应规律,揭示了不同压实阶段铁的水-岩相互作用过程,建立了相应的概念模型,定量评估了研究区粘土弱透水层对下伏含水层铁的贡献量。本研究初步构建了粘土隔水层与含水层相互作用中铁的转化理论,丰富了传统水文地质学的研究内容,为高Fe地下水成因提供了新思路。1、粘土弱透水层中铁的赋存规律以我国江汉平原为研究区,采集256地下水水样,系统分析地下水中各项水化学指标(氧化还原电位、pH、Fe2+、Fe3+、Cl-等),研究江汉平原浅层地下水（地下埋深025 m）的含水介质和隔水介质中铁的赋存形态;采集8个典型钻孔（HJ003、HJ005、HJ006、HJ007、JH010、JH013、JH014和JH016）共47组沉积物样品,并通过压榨获取相应的孔隙水样品,分析了研究不同埋藏深度为025米的含水介质和隔水介质中铁的赋存形态。地下水中铁的浓度在0.1至25mg/L之间,平均为5 mg/L。上覆粘土弱透水层（隔水介质）中总铁浓度平均是浅层地下水中总铁浓度的2.45倍（范围从1.4倍到5.0倍）,含水层中铁的浓度与上覆弱透水层中铁浓度和厚度的显著相关性,表明了上覆粘土弱透水层对含水层的水质潜在的（可能是主要的）控制。粘性土弱透水层和含水层中铁的垂直分布特征表明,孔隙水中铁的浓度分布主要有两种变化趋势。JH013、JH014和HJ006作为典型钻孔点,分析了孔隙水中铁的浓度分布的两种变化趋势,其分布特征主要受沉积环境与入渗补给（降雨、灌溉等）的影响。HJ006总体上呈现递减的趋势,这是由于该钻孔点地下水中具有较高的SO42-,而SO42-还原将导致S（-Ⅱ）的富集从而消耗了孔隙水中一部分的Fe2+,因此HJ006中形成了比JH013和JH014中更多的铁硫化物的沉淀。与此相反,JH013和JH014中的亚铁离子含量呈上升趋势。而在降雨和灌溉的影响下,将会把O2和NO3-等物质带入弱透水层中,其中富集的Fe Sx将被氧化组分氧化变成Fe（OH）3（s）富集于沉积物中。2、粘土弱透水层孔隙结构和铁形态对压力的响应规律（1）自然沉积式的压实作用。自主研发新型在线监测的一体化土柱模拟装置,重塑淤泥演化为粘土隔水层的压实过程,研究不同压实阶段铁形态对压力的响应规律。在该模拟实验中,采集地表淤泥质粘土沉积物作为研究对象,压力区间为015 MPa,整体上根据加压的速率变化可划分为三个阶段,各加压阶段均匀速进行加载。此次模拟实验发现,孔隙水中溶解氧和氧化还原电位出现有规律的逐步降低,溶解氧由3 mg/L降低到2 mg/L左右,氧化还原电位由100 m V降低至-50 m V左右,同时NH4+的浓度随着溶解氧和氧化还原电位的降低而逐渐升高,由1 mg/L逐步升高到5 mg/L,随着沉积物的压实和孔隙水的释出,越来越趋向于还原环境。亚铁离子浓度和总铁离子的浓度总体上随释水量的增加而增加,其中Fe2+的浓度最低为0.17 mg/L,释水量为480 m L时,其浓度达到最大,为3.94 mg/L,总铁的浓度则在520 m L时,其浓度值高达6.703 mg/L。（2）周期性加载式的压实作用。研制简易加压装置,研究不同加压速率影响下各阶段的沉积物中孔隙结构和铁形态对压力的响应规律。在该模拟实验中,采集地表淤泥质粘土沉积物作为研究对象,压力区间为00.6 MPa,进行了16组实验,研究了五种不同加压速率下孔隙结构和铁形态的变化规律。我们发现加压速率越快,释水量的变化曲线斜率则越大,整体上呈指数趋势增加,释水量是由沉积物的初始含水率和加压速率共同控制的。在不同加压速率下,压出孔隙水的pH值的变化范围为6.9807.781,属中性偏弱碱性环境,氧化还原电位变化范围为-188.83.7 m V,且随压力的增大其氧化还原电位不断减小,释出的孔隙水电导率在逐渐升高,主要的阳离子和阴离子分别为Ca2+和HCO3-。在压实的过程中,孔隙率和含水率随压力的增加而逐渐变小,值得注意的是此时相对含水率（孔隙中孔隙水的占比）也是随着压力的增加而减少,由97%±3%逐渐减少为64%±2%。其中孔隙水中铁的浓度变化范围为0.17934.427 mg/L,孔隙水中铁的分布特征与相对含水率的变化具有一定相关性,发现当相对含水率高于75%时,Fe2+释放浓度是逐渐降低的,而相对含水率继续下降之后,铁浓度则逐渐升高。（3）持续性静载式的压实作用。采用静态批实验,模拟自然条件下粘土弱透水层的三个不同深度（2 m,10 m和20 m）,研究静载压实作用下孔隙结构对铁形态影响规律。采集地表淤泥质粘土沉积物作为研究对象,假设外源补给的溶液与粘土沉积物自身的溶液相同,设定三组不同饱和含水率（分别为61.6%、50.28%和43.66%）,利用270组静态批实验,研究孔隙结构对铁形态的影响机制。在该组实验中,Fe（Ⅱ）ab和Fe（Ⅲ）ab的浓度均是先升高后降低。在前10天时,H组（含水率为61.6%）中Fe（Ⅱ）ab的浓度释放的最快,在第20天时达到峰值,M组（含水率为50.28%）和L组（含水率为43.66%）中的浓度发生大幅度的增长,并高于H组中的浓度,最后三组间的浓度相差不大,Fe（Ⅱ）reactive浓度顺序为:L组>M组>H组,表明了沉积物中Fe Sx相含量的增加导致了沉积物中Fe（Ⅱ）ab含量降低。溶液中加入Ac-后,促进了以Fe（Ⅲ）为主的铁矿物和SO42-的异化还原,其中S（-Ⅱ）的增多,导致亚稳态的Fe S（如无定形Fe S和四方硫铁矿）和稳定态Fe S相（如黄铁矿、FeS2）的生成,降低了Fe（Ⅱ）ab产生。3、不同阶段铁的水-岩相互作用机理利用Visual Minteq3软件对各对压实实验中不同压实阶段进行模拟计算,分析各阶段中的主要五种铁矿物（菱铁矿（Fe CO3）、水铁矿（Fe OOH）、针铁矿（Fe（OH）3）、四方硫铁矿（Fe S）和黄铁矿（FeS2））相进行剖析,研究不同阶段铁的水-岩相互作用机理。综合分析三种不同压实模式下不同阶段中孔隙水的水化学情况和铁矿物相的模拟计算结果,压实过成划分为三个重要阶段:第一个阶段为弱氧化阶段,该阶段发生了的主要是以非微生物（化学作用）为主的铁硫化合物的弱氧化,促使一部分以Fe2+和Fe3+的游离态存在于孔隙水中,另一部分则形成的Fe（Ⅲ）矿物相;第二个阶段为弱还原阶段,该阶段发生的主要是Fe（OH）3和Fe OOH的弱还原,游离态的Fe2+开始富集,且部分Fe2+与孔隙水中的CO32-和HCO3-结合形成Fe CO3;第三个阶段为强还原阶段,该阶段发生的是Fe（Ⅲ）矿物异化还原过程,同时与大量硫酸盐的还原产生S（-Ⅱ）反应,形成Fe S和FeS2的沉淀。4、粘土弱透水层对含水层铁的贡献量评价选取江汉平原作为研究区,根据上覆20米厚的粘土弱透水层和下伏地下水中铁离子的空间分布特征,分析了自然沉积条件下弱透水层与含水层的水质联系,利用弱透水层的储量评估计算数学模型,结合弱透水层中铁的空间分布以及研究区的占地面积、厚度、孔隙度等参数,对该地区上覆粘土弱透水层对下伏含水层中铁的贡献量进行了定量评价,确定该研究区的弱透水层的铁储量大约是含水层中铁储量的1.67倍,并揭示了粘土弱透水层中铁的迁移转化过程,建立粘土弱透水层中铁的迁移转化概念模型。本研究的特色在于:综合研究了自然沉积式、周期性加载式和持续性静载式三种自然和人为压实作用,将弱透水层中铁迁移转化的微观机制拓展到区域隔水层和含水层间铁的宏观交换。本研究的创新之处在于:依托新型在线监测的一体化土柱模拟装置,识别出了淤泥质沉积物压实为粘土隔水层经历的三个阶段,揭示了各阶段期间铁的存在形态与孔隙结构对压力的响应关系,发现了铁的水-岩相互作用过程。本成果将传统压实作用研究从力学深入到水文地球化学,将高Fe地下水的成因研究拓展到了隔水层。