多孔沸石及其负载金属催化剂对C-N(S)键形成反应的催化性能研究

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迄今为止,C-N、C-S键的形成主要是在均相反应体系中实现的,虽然能取得较好的实验结果,但存在催化剂难回收利用等缺欠。沸石分子筛是一种具有独特孔道结构和较大比表面积的多孔材料,具有吸附、离子交换、催化等特点。近几年,沸石催化剂在有机合成中的应用越来越广泛。因此,我们选用沸石作为催化剂实现了 C-N、C-S键的形成反应。本文主要包括三部分内容。第一部分主要介绍了近几年C-N、C-S键的形成反应研究和沸石的发展、结构特征及其在有机合成中的应用。第二部分的主要工作是通过水热法合成酸性沸石Beta,并通过一系列表征对其结构进行分析。研究发现,酸性沸石Beta在醇与酰胺N-烷基化反应(C-N键形成)中具有很高的催化活性。最后,详细研究了其高催化活性的原因及其反应机理。第三部分主要介绍了通过等体积浸渍法制备负载金属的碱性沸石Cu/ETS-10,并研究了其在C-S键形成制备烯基砜类化合物反应中的应用。与负载不同金属和负载量的催化剂,质量分数为3.0%的Cu/ETS-10具有最好的催化活性。
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