新型可见光催化剂的制备与污染物降解研究

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光催化氧化技术能有效去除水中难降解的有机污染物,在环境水污染治理方面有着广阔的应用前景。以TiO2为代表的半导体催化材料以其优异的性能成为理想的环境污染清洁材料,但以TiO2为基础的光催化技术还存在着量子利用效率低、太阳能利用率低等问题,极大制约着它的应用。因此本论文的主要研究目标是研制新型高效的可见光催化剂,并研究其去除水中污染物的性能和光催化机制。银类光催化剂如AgX(Br、I)、Ag3VO4、Ag2O等都具有较强的可见光吸收,具有较广阔的应用前景。  本文研制了一系列银基高效可见光催化剂,系统研究了光催化性能,主要研究内容和结果如下:  1.Ag2S-SnO2的制备及其性能研究  采用溶胶-凝胶法合成了纳米SnO2,通过直接沉淀法将Ag2S负载在SnO2上合成了复合可见光催化剂Ag2S-SnO2。采用XRD、SEM、UV-vis DRS对催化剂进行了表征。结果显示,催化剂中含银纳米粒子,粒子分散均匀,具有较好的可见光吸收。研究了制备条件对催化剂活性的影响,当Ag2S负载量为20%,煅烧温度为400℃时,催化活性最高。当反应条件为中性或弱碱时,Ag2S-SnO2对酸性红B(ARB)具有较高的去除率。可见光下,反应体系中最重要的活性物种为h+与O2·-。  2.Ag2O-SnO2的制备及其性能研究  通过直接沉淀法合成了高效可见光催化剂Ag2O-SnO2。催化剂的XRD、TEM、UV-vis DRS表征结果显示,Ag2O-SnO2中有银单质存在并且在可见光区有很强的光吸收。Ag2O-SnO2对ARB以及2-氯苯酚(2-CP)都具有较高的催化活性,并对2-CP有较高的TOC去除率。催化剂使用五次后仍具有较高的催化活性。可见光照下,Ag2O-SnO2反应体系中最重要的活性物种是O2·-、·OH及h+。  3.Ag-Ag2O的制备及其性能研究  通过直接沉淀法合成了高效的纳米Ag-Ag2O可见光催化剂。实验结果表明,Ag-Ag2O对难降解有机物2-CP有很高的催化活性,可在4 min内将60 mL10mg·L-1的2-CP降解完全。同时,催化剂对其他酚类(如2,4-DCP,TCP)也具有很好的催化效果和较好的TOC去除率。GC-MS表明2-CP在降解过程中逐渐转化为小分子醇。Ag-Ag2O是一种稳定的催化剂,重复使用九次仍具有很高的催化活性。反应体系中最重要的活性物种为h+、O2·-与·OH,光照为·OH产生的必要条件。
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