【摘 要】
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金属配合物在医药工业、化学分析、分离提纯等领域的应用日渐广泛。Au（Ⅰ）配合物是d10闭壳层电子结构,整个配合物分子呈氧化状态,且Au（Ⅰ）配合物的几何构型多变,热力学和动力学性质独特,不仅在荧光检测、工业催化等领域应用广泛,而且在抗肿瘤、抗菌、蛋白抑制剂等生物医学领域也备受关注。本文利用氯金酸与甲硫氨酸合成了Au（Ⅰ）-Met配合物,对其抗菌活性进行探究,并将其应用于β-内酰胺类抗生素的降解与检
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金属配合物在医药工业、化学分析、分离提纯等领域的应用日渐广泛。Au（Ⅰ）配合物是d10闭壳层电子结构,整个配合物分子呈氧化状态,且Au（Ⅰ）配合物的几何构型多变,热力学和动力学性质独特,不仅在荧光检测、工业催化等领域应用广泛,而且在抗肿瘤、抗菌、蛋白抑制剂等生物医学领域也备受关注。本文利用氯金酸与甲硫氨酸合成了Au（Ⅰ）-Met配合物,对其抗菌活性进行探究,并将其应用于β-内酰胺类抗生素的降解与检测及抗坏血酸的检测。Au（Ⅰ）配合物抗菌性能研究。不同Au（Ⅰ）-Met浓度下细菌生长曲线说明Au（Ⅰ）-Met具有良好的抑菌效果。Au（Ⅰ）-Met对S.aureus和E.coli的最低抑菌浓度（MIC）分别为21.7μmol/L和39.0μmol/L,对S.aureus和E.coli的最低杀菌浓度（MBC）分别为26.0μmol/L和43.4μmol/L。杀菌动力学进一步说明Au（Ⅰ）-Met具有高效的杀菌性能,对S.aureus和E.coli的完全杀灭时间均为0.5 h。另外,Au（Ⅰ）-Met的抑菌范围较广,对枯草芽孢杆菌（Bacillus subtilis）、铜绿假单胞菌（P.aeruginosa）及白色念珠菌（Candida albicans）的均有抑制作用。与传统抗生素相比,细菌对Au（Ⅰ）-Met不会产生耐药性,此外,在有效抑菌浓度范围内,Au（Ⅰ）-Met的细胞毒性几乎可以忽略。同时本文对Au（Ⅰ）-Met的抗菌机理进行了详细的探讨,发现Au（Ⅰ）-Met具有类酶活性可诱导细菌细胞内ROS升高,从而杀死细菌,此外,Au（Ⅰ）-Met还可造成细菌细胞膜破损及DNA损伤,最后还证明细菌通过网格蛋白介导的内吞作用内化Au（Ⅰ）-Met。基于Au（Ⅰ）配合物降解检测氨苄西林。首先探究了Au（Ⅰ）-Met对三种β-内酰胺类抗生素的降解方式,其次,利用在酸性条件下只有AMP降解可产生荧光物质这一特点,构建了检测氨苄西林（AMP）的传感体系。对AMP、青霉素G（PG）、头孢氨苄（CFX）与Au（Ⅰ）-Met反应前后的溶液进行一系列表征,紫外图谱、Gaussian模拟计算、XPS图谱表明三者均可被Au（Ⅰ）-Met降解,且降解过程包含水解和氧化降解。荧光图说明了酸性条件下只有AMP有荧光产生,在碱性条件下除AMP外CFX也有荧光产生,通过对比上述各溶液的质谱得出产生荧光的降解产物为2-羟基-3-苯基吡嗪。在酸性条件下,通过反应物的荧光来定量样品中AMP的浓度,构建了荧光检测AMP的方法。对检测条件进行优化,最优条件为0.2 mmol/L Au（Ⅰ）-Met、70℃、30 min、p H=1.0。在最优条件下,荧光强度与AMP浓度在0.042-33.3μmol/L范围内呈良好的线性关系,最低检测限（3σ/S）为0.015μmol/L,且该方法的特异性与选择性良好。此外,该方法成功检测了兽用药物和海水样品中的AMP浓度。基于Au（Ⅰ）配合物双模式比率法检测抗坏血酸。基于比率比色法和比率荧光法利用Au（Ⅰ）-Met/OPD体系检测AA。传感机制主要涉及三步:Au（Ⅰ）-Met氧化OPD生成OPDox;AA抑制OPDox生成,同时被Au（Ⅰ）-Met氧化成DHAA;生成的DHAA与OPD结合形成DFQ。OPDox溶液颜色和荧光均呈黄色,紫外吸收和荧光发射分别为445 nm和555 nm;DFQ溶液为无色,而荧光呈蓝色,紫外吸收和荧光发射分别为340 nm和425 nm。于最佳实验条件下,吸光度比值A340/A445值和荧光比值F425/F555与0.1-100μmol/L范围内的AA浓度呈良好的线性关系,最低检测限（3σ/S）分别为0.09μmol/L和0.04μmol/L。体系对AA具有良好的选择性,用该体系分析了添加了AA的人血清样品,两种比率法对AA的回收率分别在96.26-107.56%、97.41-105.67%,进一步证实了Au（Ⅰ）-Met/OPD传感体系在实际应用中的可行性。
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