分子筛SBA-15的合成、改性及催化合成碳酸二丙酯的研究

来源 :宁夏大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jingjing2011
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中孔分子筛SBA-15具有着高比表面积、孔道结构规则及孔径易于调节、热稳定性和水热稳定性好、表面易改性等优点,因此在催化化学和吸附分离等领域有很大的潜在应用前景。本论文研究主要包括以下四部分: 第一部分,研究了在酸性条件下,以三嵌段共聚物PE020-PPO70-PEO20(P123)为模板剂,正硅酸乙酯为硅源,水热合成SBA-15中孔分子筛。考察了反应物配比和晶化温度、晶化时间以及搅拌速度等因素对合成分子筛的影响,并通过XRD、BET、FT-IR、TEM、SEM等分析手段对样品进行了表征。结果表明:在大搅速下合成,晶化时间为三天,模板剂、硅源、盐酸和水的摩尔比为nP123:nTEOS:nHCI:nH2O:=1:60:35~350:9666时,合成的样品具有长程有序的六方中孔结构,晶化温度的增加有利于合成较大孔径的样品。 第二部分,研究了中微孔复合分子筛Naβ/SBA-15的合成并对其进行了初步表征。结果表明,所制得的复合分子筛XRD图谱上小角度衍射区和大角度衍射区同时出现的衍射峰,分别对应中孔和微孔物相。红外图谱和扫描电镜照片显示复合分子筛明显不同于中微孔机械混合物。 第三部分,以二茂钛为钛源,初步考察了SBA-15表面嫁接钛的Ti-SBA-15分子筛的合成,结构表征结果表明,经过Ti嫁接的SBA-15仍保持了高度有序的六方孔道结构,大部分的Ti源能够与分子筛表面的硅羟基键合,只有少部分流失了。 第四部分,研究了KNO3/AISBA-15负载型分子筛催化剂用于催化碳酸二甲酯(DMC)与丙醇酯交换合成碳酸二丙酯(DPC)的反应。分别考察了载体的制备方法,活性组分负载量,催化剂的活化温度等因素对催化活性的影响。研究结果表明,这一催化剂对合成DPC的酯交换反应具有高的催化活性。当摩尔比DMC:丙醇=1:4,催化剂用量为反应体系总质量的3%、反应温度为90℃、反应时间为6h时,DPC的选择性为96.1%,收率为90.2%。
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