非贵金属类M-N-C催化剂用于燃料电池氧还原反应的研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yin2002cn2008
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燃料电池作为一种新能源技术在改变了能量存储和转换方式的同时也为解决传统化石能源消费带来的全球变暖和环境污染问题提供了一种全新的解决思路,但是受限于燃料电池缓慢的阴极反应过程,使用Pt等催化剂来提高这种新型储能装置的能量转化效率是必须的。以碳为载体,金属、氮共掺杂的Metal-Nitrogen-DopedCarbon(M-N-C)类催化剂由于其在碱性条件下突出的性能,作为最有潜力替代Pt等传统催化剂的材料被广泛研究。但是通常的M-N-C材料一般都存在合成原料昂贵,反应条件苛刻,反应体系复杂且产量过少,缺陷和负载位点有限等问题,这些都在客观上阻碍了燃料电池的深度开发应用。
  本研究通过简单的化学气相沉积法合成了不同形态的碳支撑金属氮掺杂催化材料,并对M-N-C类催化剂的反应原理及活性中心做出了探索研究,为今后一类催化剂的合成方向提供有效参考。本文主要试验了以下几部分内容:
  1.以金属钴盐为催化剂,双氰胺为碳源和氮源,通过简单的高温热解得到钴、氮共掺杂的碳纳米管,并通过扫描电子显微镜,X射线衍射光谱等对该催化剂进行表征,材料显示出可媲美Pt/C的催化效能以及良好的稳定性。
  2.通过简单的模板法,以缓慢蒸发溶剂的方式充分混合金属铁盐和小分子碳源并进一步热解得到大比表面积的多孔碳材料,有效提升反应过程的传质效率,在氧气由液相扩散至电极表面的过程中发挥积极作用,这一作用反映在催化剂较高的极限扩散电流上。
  3.为进一步提升铁、氮的掺杂效率,并确定催化剂的活性位点,我们引入三聚氰胺作为氮源实现了吡啶氮的定向掺杂。以热解的方式实现活性位点与碳载体的紧密结合,获得了超越Pt/C的催化效能。该Fe-NMPC@CNT的半波电位为0.86v,高于20%商业Pt/C的0.83v,相对于其他类型碳载体金属氮掺杂催化剂,产物具有更多的活性位点以及更突出的甲醇耐受性和循环稳定性。
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