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聚酰亚胺(PI)由于其刚性的结构、较高的碳产率和碳化后聚酰亚胺的薄膜形貌可以完好保留,因而被广泛的用做碳膜的聚合物前驱体。虽然PI制备的碳膜性能可以通过控制热解条件、预处理前驱体等来提升,但纯PI基碳膜存在着碳化收缩率大、导电导热性低等缺陷,使其应用受限。近几年来,添加无机填料被认为是提高PI基碳膜性能和扩展其应用的一种有效方法。其中,石墨烯(Gr)因其特殊的碳结构和杰出的导电导热性被认为是提高碳膜性能的最佳填充物。然而具有完整结构的石墨烯极易自聚集,因而在PI基体中的分散性差。本文中首先采用超声分散法制备石墨烯、对苯二胺(PDA)单体在N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)中混合均匀的悬浮液,用原位聚合法、流延成膜法制备出聚酰胺酸(PAA)/石墨烯薄膜,再经过热亚胺化制得PI/Gr复合薄膜。研究表明,在15%Gr含量(PI-15Gr)时,Gr在PI基体中分散性仍较为均匀,25%Gr含量(PI-25Gr)时仅有少量聚集。另外,薄膜的热分解温度(Td5)、残余量和导电性均随Gr量的增加而提高,但薄膜韧性有所降低。其次,对PI膜和PI-15Gr膜以不同的温度碳化、不同的速率升温和在1600℃下保温不同的时间,研究碳膜在结构和性能上的变化,从而探讨制备这两种碳膜的最佳碳化过程。在碳化温度方面的研究表明,800℃前,PI和PI-15Gr基碳膜因热解而有序性降低,800℃后,碳膜的有序碳层结构又随温度的升高而增多。但碳膜的导电导热性均随温度的升高而增加。在升温速率方面的研究表明,两种碳膜结构中的微晶尺寸、有序程度以及性能中的表面电导率、热导率均随升温速率的降低而增加,尤其是从10℃/min降到8℃/min时结构与性能变化较为明显。2℃/min所制的PI碳膜的导电和导热性分别可达2.98×10~4S/m、10.86W/m.K,PI-15Gr碳膜的导电和导热性高达5.11×10~4S/m、35.26W/m.K。在保温时长方面的研究表明,对于PI碳膜,保温时长越长(<8h),碳膜的碳化结构和性能越佳,微晶尺寸为2.228nm,R值为1.324。而对于PI-15Gr碳膜,保温2h时达最佳,微晶尺寸为24.398nm,R值为1.260。这也说明了石墨烯可以诱导碳化结构较快的排列有序。最后,采用碳化PI-15Gr膜的最适碳化过程进行碳化,研究了不同牵伸比和Gr含量对碳膜的结构和性能影响。研究表明,牵伸比的增加可有效地促进PI和PI-15Gr碳膜的微晶结构更加完善和有序。牵伸倍数为1.3时,PI碳膜微晶尺寸为2.141nm,R值为1.420,PI-15Gr碳膜微晶尺寸为25.003nm,R值为1.125。另外,Gr量的增多会降低碳膜在轴向上的碳化收缩率,25%含量的PI碳膜(PIC-25Gr)的碳化收缩率减少到6%。同时,碳膜的凝聚态结构和导电性能也随Gr量的增加而提高。其中,PI-25Gr碳膜微晶尺寸为26.694nm,R值为1.154,表面电导率为5.60×10~4S/m